Bu çalışma Purdue Üniversitesi Kimya Mühendisliği Okulu tarafından desteklenmiştir. Advanced Photon Source kullanımı ABD Enerji Bakanlığı Temel Enerji Bilimleri Ofisi tarafından sözleşme no. DE-AC02-06CH11357. MRCAT operasyonları, beamline 10-BM, Enerji Bakanlığı ve MRCAT üyesi kuruluşlar tarafından desteklenmektedir. Yazarlar aynı zamanda 11-ID-C kiriş hattının kullanımını kabul etmektedir. XAS ile deneysel yardım için Evan Wegener&#39;e teşekkür ediyoruz.

1. Desteklenen 2 nm Pt-Cu Bimetalik Nanopartikül Katalizörler Sentezi <ol><li> Metal öncül çözeltisinin hazırlanması <ol><li> Bakır nitrat trihidrat 0.125 g çözülür (Cu (NO 3) 2 • 3H 2 O) gök mavisi çözeltisi elde etmek için 1 mL su içinde. Dikkat: Kimyasallarla çalışırken koruyucu eldiven kullanın. </li><li> Bakır nitrat solüsyonuna damla damla amonyak ilave edin, koyu mavi bakır hidroksit çökeltileri oluşturun. Dikkat: Bazların ve uçucu kimyasalların taşınması için bir davlumbaz kullanın. </li><li> Koyu mavi çökelti çözülerek koyu mavi bir solüsyon ve pH&gt; 10 olana kadar amonyak eklemeye devam edin. </li><li> Tetraammineplatinum nitrat 0.198 g ekleyin ((NH3) 4 Pt (NO 3) 2) çözeltisi ve ek su solüsyonunun toplam hacmi 3.5 mL olacak şekilde. Çözeltinin pH&#39;ının 10&#39;un üstünde olması için gerekirse ilave amonyak ilave edin. </li><li> Çözeltide tüm tetraaminli platin nitrat tuzları eriyene kadar çözeltiyi 70 ° C&#39;ye ısıtın. Çözeltinin oda sıcaklığına soğumasına izin verin. </li></ol></li><li> Metal öncü çözeltinin birlikte emprenye edilmesi <ol><li> Katalizör hazırlamadan önce, silis desteğinin emprenye gözenek hacmini belirleyin. Yaklaşık 5 g kuru silis ağırlığının dikkatli bir şekilde tartı kabına koyun. Karıştırırken, silika tamamen ıslanıncaya kadar H2O damla damla ilave edilir, ancak hiçbir fazla çözeltisi ile yıkandı. Islak silika yeniden doldurun. Gözenek hacmini hesaplamak için eklenen suyun gramlarını örnek gramlarına bölün. </li><li> Bir seramik buharlaştırılması çanak yüksek gözenekli silis 5 g (SiO2) bir seferde çözülmüş metal ön madde çözeltisi, birkaç damla eklenir ve çözelti homojen bir dağılım elde etmek için bir araya parçacıkları kırmak için yavaşça karıştırın. NOT: Beyaz silika, tüm 3.5 mL metal öncül solüsyonunu adsorbe edince koyu maviye dönüşecektirn. <ol><li> Silika parçacıklarının dokusunun kuru kumda olduğu gibi kalmasını sağlayın. Emdirme sırasında aşırı çözeltinin birikiminden kaçının. </li></ol></li><li> Emdirilmiş Pt-0.7Cu / SiO 2 katalizör öncüsünü bir kurutma fırınına yerleştirin ve 125 ° C / N&#39;de kurutun. </li></ol></li><li> Kalsinasyon ve indirgeme <ol><li> Katalizörü, fırında 250 ° C&#39;de havada 5 ° C / dakika rampa hızı ile 3 saat süreyle alın. NOT: Daha yüksek sıcaklıklarda kalsinasyon genellikle daha büyük Pt nanopartiküllere yol açar. </li><li> 1&quot; kuvars tüp reaktörün ortasındaki kuvars yün 2 cm tabaka yerleştirilir ve plastik bir huniden tüpe kalsine Pt-0.7Cu / SİO2 katalizörü yüklenir. Kapaklı bir sıcaklık programlı bir fırın içinde tüp yerleştirin. </li><li> Oda sıcaklığında 5 dakika N2 ile temizlendikten sonra tüp, Pt-0.7Cu azaltmak için N2 (100 CCM) ile aynı akış hızında (oda sıcaklığında) H2 akmaya başlar /SiO 2 katalizörü. </li><li> Sıcaklığı, 5 ° C / dak&#39;lık bir rampa hızıyla 150 ° C&#39;ye yükseltin ve 5 dakika boyunca tutun. </li><li> 250 ° C&#39;ye kadar 2.5 ° C / dak&#39;lık bir oranda yavaş yavaş rampa işlemine başlayın. Sıcaklığı her 25 ° C&#39;de 15 dakika tutun. NOT: Diğer metaller düşük veya daha düşük sıcaklıkta ısınmayı gerektirebilir. Tam sıcaklık genellikle Pt-Cu için katalizörün renk değişimlerini ( mavi&#39;den siyaha doğru) inceleyerek belirlenebilir. </li><li> 10 ° C / dak&#39;da 550 ° C&#39;ye (veya daha yüksekse reaksiyon sıcaklığına) rampa yapın ve indirgemeyi tamamlamak için 30 dakika boyunca kalın. N 2 ile yıkayın ve oda sıcaklığına soğutun. </li><li> Pt-0.7Cu / SiO2 katalizörlerini boşaltın ve gelecekte kullanmak için bir şişede saklayın. Not: Cu farklı miktarda kullanarak tekrarlayın benzer sentez işlemleri (NO 3) 2 • 3H 2 O ve (NH3) 4 Pt (NO 3) 2 hazırlamak için, diğer Pt-X Cu / SiO2 </s(X = 0.7, 2.3 ve 7.3 ve Cu: Pt atom oranlarını ifade etmektedir) ve Pt / Si02 katalizörleri. </li></ol></li></ol> 2. Propan-dehidrojenasyon Performans Testi <ol><li> Katalizör yükleniyor <ol><li> 3/8 &quot;kuvars tüp reaktörü alın ve ortadaki çıkıntıya karşı 1 cm kalınlığında kuvars yünü yerleştirin. Dikkat: Kuvars yünü kullanırken koruyucu eldiven kullanın, çünkü ince iğneler cildin içine yerleşebilir. </li><li> Pt-0.7Cu / SİO2, 40 mg katalizör ve seyreltilmesi için silis 960 mg tartılır. Parçaları (1 g toplam ağırlık) boş bir şişede karıştırın. </li><li> Bütün katalizör karışımlarını reaksiyon tüpüne yüklemek için bir plastik huni kullanın. O-ring ile iyi bir conta elde etmek için her iki boru ucunun dış duvarını tüysüz mendillerle silinerek kiri temizleyin. </li><li> Boru bağlantı parçalarını kuvars reaktör tüpünün her iki ucuna yerleştirin ve bunları bir kapak fırını bulunan reaktör sistemine takın. </li></ol></li> &lt;Li&gt; Sızıntı testi ve katalizör ön işleme <ol><li> Boru reaktör içinden 3 / dakika N2 akışı 50 cm açın. 1 dakika sonra reaktör çıkışındaki küresel valfi kapatın. Sistem basıncının 5 psig&#39;ye yükselmesini bekleyin. N 2 akışını durdurmak ve reaktör sistemini kapatmak için giriş N 2 hattındaki küresel vanayı kapatın. </li><li> 1 dakika bekleyin ve göstergeden okunan basıncı kaydedin. Basınç düşerse, basıncı tahliye etmek ve bağlantı parçalarını tekrar takmak için reaktör çıkışındaki küresel valfi açın. Değilse, sistemin 1 dakika süreyle boşaltılması için giriş N 2 hattındaki küresel vanayı açarak N 2 akışını yeniden başlatmadan önce basıncı tahliye etmek için reaktör çıkışındaki küresel vanayı açın. </li><li> Bir reaksiyonu, daha önce bir katalizör azaltılması için 50 cm3 / dak% 5 H2 / N2 akmasını başlatmak ve N2 akışı kesilir. Tüpü 550 ° C&#39;lik reaksiyon sıcaklığına ısıtmaya başlayın, ar ile10 ° C / dak. Fırın ayar noktasına ulaştıktan sonra 30 dakika bekleyin ve sistem sıcaklığının hedef sıcaklıkta sabit kalmasına izin verin. </li></ol></li><li> Propan hidrojenasyon reaksiyon testi <ol><li> Reaktör sisteminde gaz kromatografisini (GC) çalıştırın ve gaz bileşeni analizi için uygun yöntemi seçin. <ol><li> Reaktör gaz akışını bypass hattına değiştirin. 100 cm3 / dakika% 5 propan / N2 ve 3 / dakika,% 5 H2 / N2, 100 cm akış. Propan akışı dengelenir ve bypass akışını bir referans numune olarak GC&#39;ye enjekte etmek için 1 dakika bekleyin. </li></ol></li><li> Reaksiyonu başlatmak için gaz akışını reaktör boru hattına geri geçirin ve zamanı kaydedin. </li><li> Reaksiyon 4 dakika boyunca çalıştırıldıktan sonra, çıkış gazı bileşen bilgisini elde etmek için reaktör çıkış gaz akışını (bir GC örneği) GC&#39;ye enjekte edin. Numuneleri her 4 dakikada bir enjekte edin ve testi, dönüşüm sabit istikamete erişene kadar çalıştırın<html> Te veya dönüşüm çok düşüktür. </li><li> Her zirveyi analiz etmek için ilgili tepe analiz yazılımını kullanın. <ol><li> Zirvenin başlangıç ​​ve bitiş noktalarını seçmek için tıklayın. Pik alanı elde etmek için integral fonksiyonunu kullanın. Propan için pik alanı not edin (C3-H8) tepkime maddesi; Propilen (C3-H6) ürün; ve yan ürünleri, metan (CH4), etan (C2-H4) ve etilen (C2-H6). NOT: Her bir enjeksiyon için, alanı, farklı gaz türlerinin mol sayısı ile ilişkilendiren çoklu zirveleri olan bir GC kalıbı elde edilir. </li></ol></li><li> Tepki faktörü kullanarak pik alanını her tür için mol sayısına dönüştürün. Her bir numune için o andaki propan dönüşümünü ve propilen seçiciliğini aşağıdaki formüle göre belirleyin: <img alt="Denklem" src="/files/ftp_upload/56040/56040eq1.jpg" /> Ad / 56040 / 56040eq2.jpg &quot;/&gt; nerede <img alt="Denklem" src="/files/ftp_upload/56040/56040eq3.jpg" /> Propanın dönüştürülmesidir, <img alt="Denklem" src="/files/ftp_upload/56040/56040eq4.jpg" /> Propilen seçiciliğidir, <img alt="Denklem" src="/files/ftp_upload/56040/56040eq5.jpg" /> Propanın mol sayısıdır ve <img alt="Denklem" src="/files/ftp_upload/56040/56040eq6.jpg" /> Propilen mol sayısıdır. </li><li> Ölçülen dönüşümü ve seçiciliği, akustaki zamana göre üstel bir sığdırarak çıkararak t = 0&#39;daki başlangıç ​​dönüşüm ve seçicilik değerini elde edin. </li></ol></li><li> Sonrası reaksiyon <ol><li> Sıcaklık programını kapatarak reaktörün ısıtılmasını durdurun. Gaz akışını 10 cm 3 / dk N 2&#39;ye değiştirin . </li><li> Taşıyıcı gazın akış oranını düşürmek için gaz kromatografını bekleme yöntemine geri getirin. </li><li> Soğutulduktan sonra kullanılan katalizörü kuars fikse yataklı reaktörden boşaltın.oda sıcaklığı. Belirlenen atık bertaraf alanındaki katalizatör ağırlığını toplayın. </li></ol></li></ol> 3. Katalizör Örneklerinin Karakterizasyonu <ol><li> Tarama İletim Elektron Mikroskopisi 4 , 20 <ol><li> Katalizörü bir harç içine yükleyin ve bir havaneli kullanarak 100 mesh tozdan daha az öğütün. </li><li> Yaklaşık 30 mg katalizör tozu küçük bir şişede yaklaşık 5 mL izopropil alkol içine dağıtılır. Şişeyi tamamen karıştırmak için sallayın ve ardından nispeten büyük parçacıkların çökelmesini sağlamak için şişeyi 5 dakika bekletin. NOT: Elde edilen süspansiyon çok küçük parçacıklar içeren destekli katalizörler içermelidir. </li><li> Buharlaşan bir çanağa bir Au TEM hazır ızgarayı yerleştirin. Çanağı bir sıcak plaka üzerinde 80 ° C&#39;ye ısıtın. Izgaraya üç damla katalizör süspansiyonu ilave edin. NOT: İzopropil alkol hızla buharlaşır ve katalizör parçacıklarınınIzgara. </li><li> Elektron mikroskobu örneklem görüntülemesi için ızgarayı numune taşıyıcıya yükleyin. </li></ol></li><li> In situ X-ışınları absorpsiyon spektroskopisi 3 , 4 , 19 , 20 <ol><li> Katalizörü harç haline getirin ve bir havan kullanarak 100 mesh tozdan daha az öğütün. İnce tozları bir kalıp setine yükleyin ve kendinden destekli bir gofret oluşturmak için parmaklarla bastırın. </li><li> Örnek tutucuya ~ 100 mg numune yükleyin. </li><li> Numune tutucuyu bir kuvars tüp reaktörüne yerleştirin ve numuneyi 50 cm 3 / dakika% 3 H 2 / He oranında indirgeyerek ön muamele edin. </li><li> RT&#39;ye soğuttuktan sonra, tüpü kapatın ve XAS verilerini toplamak için onu sinkrotron beamline&#39;a aktarın. </li></ol></li><li> In situ X-ışını kırınımı 19 , 20 <ol><li> bakKatalizörü harç halinde ilave edin ve bir havaneyi kullanarak 100 mesh tozdan daha az öğütleyin. </li><li> Standart bir 7 mm çaplı kalıp seti kullanarak ince bir gofret üzerine bastırın. NOT: Kalıp seti bir dişi parça ve üst ve alt parça içerir. <ol><li> Alt erkek parçayı dişi parçaya takın. Numuneyi, alt parçanın cilalı yüzeyine yükleyin. Üstteki erkek parçayı tutturun ve kalıp setini basının numune aşamasına aktarın. Uygun kuvvetle basın. </li></ol></li><li> Grafiti boşaltın ve onu özel numune aşamasındaki seramik bardağa aktarın (Malzeme Tablosuna bakın). Sahne mühür ve beamline örnek masada sabitleyin. </li><li> Sıcaklığı akan ve 550 ° C&#39;ye yükselterek numuneyi azaltın. 550 ° C&#39;de% 3 H 2 / He gaz akışı altında ve RT 20&#39;ye soğutulduktan sonra yerinde X-ışını kırınımı verilerini toplayın. </li></ol></li></ol>

<ol>
	<li>Sattler, J. J., Ruiz-Martinez, J., Santillan-Jimenez, E., Weckhuysen, B. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Catalytic+dehydrogenation+of+light+alkanes+on+metals+and+metal+oxides.">Catalytic dehydrogenation of light alkanes on metals and metal oxides.</a> Chem. Rev. 114 (20), 10613-10653 (2014).</li><li>Childers, D. J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Modifying+structure-sensitive+reactions+by+addition+of+Zn+to+Pd.">Modifying structure-sensitive reactions by addition of Zn to Pd.</a> J Catal. 318, 75-84 (2014).</li><li>Gallagher, J. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Structural+evolution+of+an+intermetallic+Pd-Zn+catalyst+selective+for+propane+dehydrogenation.">Structural evolution of an intermetallic Pd-Zn catalyst selective for propane dehydrogenation.</a> Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 28144-28153 (2015).</li><li>Wu, Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pd-In+intermetallic+alloy+nanoparticles:+highly+selective+ethane+dehydrogenation+catalysts.">Pd-In intermetallic alloy nanoparticles: highly selective ethane dehydrogenation catalysts.</a> Catal Sci Technol. 6 (18), 6965-6976 (2016).</li><li>Siddiqi, G., Sun, P., Galvita, V., Bell, A. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Catalyst+performance+of+novel+Pt/Mg+(Ga)(Al)+O+catalysts+for+alkane+dehydrogenation.">Catalyst performance of novel Pt/Mg (Ga)(Al) O catalysts for alkane dehydrogenation.</a> J Catal. 274 (2), 200-206 (2010).</li><li>Passos, F. B., Aranda, D. A., Schmal, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Characterization+and+catalytic+activity+of+bimetallic+Pt-In/Al+2+O+3+and+Pt-Sn/Al+2+O+3+catalysts.">Characterization and catalytic activity of bimetallic Pt-In/Al 2 O 3 and Pt-Sn/Al 2 O 3 catalysts.</a> J Catal. 178 (2), 478-488 (1998).</li><li>Virnovskaia, A., Morandi, S., Rytter, E., Ghiotti, G., Olsbye, U. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Characterization+of+Pt,+Sn/Mg+(Al)+O+catalysts+for+light+alkane+dehydrogenation+by+FT-IR+spectroscopy+and+catalytic+measurements.">Characterization of Pt, Sn/Mg (Al) O catalysts for light alkane dehydrogenation by FT-IR spectroscopy and catalytic measurements.</a> J Phys Chem C. 111 (40), 14732-14742 (2007).</li><li>Jablonski, E., Castro, A., Scelza, O., De Miguel, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Effect+of+Ga+addition+to+Pt/Al+2+O+3+on+the+activity,+selectivity+and+deactivation+in+the+propane+dehydrogenation.">Effect of Ga addition to Pt/Al 2 O 3 on the activity, selectivity and deactivation in the propane dehydrogenation.</a> Appl Catal A. 183 (1), 189-198 (1999).</li><li>Galvita, V., Siddiqi, G., Sun, P., Bell, A. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ethane+dehydrogenation+on+Pt/Mg+(Al)+O+and+PtSn/Mg+(Al)+O+catalysts.">Ethane dehydrogenation on Pt/Mg (Al) O and PtSn/Mg (Al) O catalysts.</a> J Catal. 271 (2), 209-219 (2010).</li><li>Shen, J., Hill, J. M., Watwe, R. M., Spiewak, B. E., Dumesic, J. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Microcalorimetric,+infrared+spectroscopic,+and+DFT+studies+of+ethylene+adsorption+on+Pt/SiO2+and+Pt-Sn/SiO2+catalysts.">Microcalorimetric, infrared spectroscopic, and DFT studies of ethylene adsorption on Pt/SiO2 and Pt-Sn/SiO2 catalysts.</a> J Phys Chem B. 103 (19), 3923-3934 (1999).</li><li>Silvestre-Albero, J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Microcalorimetric,+reaction+kinetics+and+DFT+studies+of+Pt–Zn/X-zeolite+for+isobutane+dehydrogenation.">Microcalorimetric, reaction kinetics and DFT studies of Pt–Zn/X-zeolite for isobutane dehydrogenation.</a> Catal Lett. 74 (1-2), 17-25 (2001).</li><li>Sun, P., Siddiqi, G., Vining, W. C., Chi, M., Bell, A. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Novel+Pt/Mg+(In)(Al)+O+catalysts+for+ethane+and+propane+dehydrogenation.">Novel Pt/Mg (In)(Al) O catalysts for ethane and propane dehydrogenation.</a> J Catal. 282 (1), 165-174 (2011).</li><li>Sun, P., Siddiqi, G., Chi, M., Bell, A. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Synthesis+and+characterization+of+a+new+catalyst+Pt/Mg+(Ga)(Al)+O+for+alkane+dehydrogenation.">Synthesis and characterization of a new catalyst Pt/Mg (Ga)(Al) O for alkane dehydrogenation.</a> J Catal. 274 (2), 192-199 (2010).</li><li>Okamoto, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Phase diagrams for binary alloys. Desk handbook. , (2000).</li><li>Hamid, S. B. D. -. A., Lambert, D., Derouane, E. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dehydroisomerisation+of+n-butane+over+(Pt,+Cu)/H-TON+catalysts.">Dehydroisomerisation of n-butane over (Pt, Cu)/H-TON catalysts.</a> Catal Today. 63 (2), 237-247 (2000).</li><li>Veldurthi, S., Shin, C. -. H., Joo, O. -. S., Jung, K. -. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Promotional+effects+of+Cu+on+Pt/Al+2+O+3+and+Pd/Al+2+O+3+catalysts+during+n-butane+dehydrogenation.">Promotional effects of Cu on Pt/Al 2 O 3 and Pd/Al 2 O 3 catalysts during n-butane dehydrogenation.</a> Catal Today. 185 (1), 88-93 (2012).</li><li>Han, Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Propane+dehydrogenation+over+Pt-Cu+bimetallic+catalysts:+the+nature+of+coke+deposition+and+the+role+of+copper.">Propane dehydrogenation over Pt-Cu bimetallic catalysts: the nature of coke deposition and the role of copper.</a> Nanoscale. 6 (17), 10000-10008 (2014).</li><li>Komatsu, T., Tamura, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pt+3+Co+and+PtCu+intermetallic+compounds:+promising+catalysts+for+preferential+oxidation+of+CO+in+excess+hydrogen.">Pt 3 Co and PtCu intermetallic compounds: promising catalysts for preferential oxidation of CO in excess hydrogen.</a> J Catal. 258 (2), 306-314 (2008).</li><li>Gallagher, J. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=In+situ+diffraction+of+highly+dispersed+supported+platinum+nanoparticles.">In situ diffraction of highly dispersed supported platinum nanoparticles.</a> Catal Sci Technol. 4 (9), 3053-3063 (2014).</li><li>Ma, Z., Wu, Z., Miller, J. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Effect+of+Cu+content+on+the+bimetallic+Pt-Cu+catalysts+for+propane+dehydrogenation.">Effect of Cu content on the bimetallic Pt-Cu catalysts for propane dehydrogenation.</a> Catal Struct React. 3 (1-2), 43-53 (2017).</li><li>Richards, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Surface and nanomolecular catalysis. , (2006).</li><li>Jiao, L., Regalbuto, J. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+synthesis+of+highly+dispersed+noble+and+base+metals+on+silica+via+strong+electrostatic+adsorption:+I.+Amorphous+silica.">The synthesis of highly dispersed noble and base metals on silica via strong electrostatic adsorption: I. Amorphous silica.</a> J Catal. 260 (2), 329-341 (2008).</li><li>Miller, J. T., Schreier, M., Kropf, A. J., Regalbuto, J. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+fundamental+study+of+platinum+tetraammine+impregnation+of+silica:+2.+The+effect+of+method+of+preparation,+loading,+and+calcination+temperature+on+(reduced)+particle+size.">A fundamental study of platinum tetraammine impregnation of silica: 2. The effect of method of preparation, loading, and calcination temperature on (reduced) particle size.</a> J Catal. 225 (1), 203-212 (2004).</li><li>Wei, H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Selective+hydrogenation+of+acrolein+on+supported+silver+catalysts:+A+kinetics+study+of+particle+size+effects.">Selective hydrogenation of acrolein on supported silver catalysts: A kinetics study of particle size effects.</a> J Catal. 298, 18-26 (2013).</li><li>Ertl, G., Kn&#246;zinger, H., Sch&#252;th, F., Weitkamp, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Handbook of heterogeneous catalysis: 8 volumes. , (2008).</li></ol>

Yazarların açıklayacak bir şeyi yok.

Bu çalışmada hazırlanan Pt-Cu katalizörleri, endüstriyel uygulama için nitelikli heterojen katalizörlere benzer şekilde yaklaşık 2 nm&#39;lik bir muntazam nanopartiküller içeriyor. Tüm Pt ve Cu öncülleri ayrı monometal parçacıkların aksine bimetal yapılar oluşturur. Bu bimetalik etkileşim ve küçük parçacık boyutu, sentez prosedürleri üzerinde dikkatle kontrol edilerek gerçekleştirilir. Emprenye işlemi, metal iyonları ve bazı oksit desteklerinin 21 yüzeyi arası...

Propan dehidrojenasyon (PDH), ülkedeki en hızlı büyüyen gaz kaynağı olan şeytan gazından faydalanarak, propilen üretiminde önemli bir proses aşamasındadır 1 . Bu reaksiyon propan molekülündeki iki CH bağını kırarak bir propilen ve moleküler hidrojen oluşturur. Pd nanoparçacıkları da dahil olmak üzere soy metal katalizörleri PDH için zayıf seçiciliğe sahiptir, bu da CC bağını kopararak yüksek verimle metan üretir ve birlikte kok üretir ve katalizör deaktivasyonuna yol açar. Son raporlar, selektif PDH katalizörlerinin, Zn veya In gibi Pd 2 , 3 , 4&#39;e yükselticiler eklenmesiyle elde edilebileceğini gösterdi. Tercihedilmiş katalizörler, aynı boyuttaki monometal Pd nanopartikülleri için% 50&#39;den daha az olmakla birlikte, PDH&#39;ye% 100 seçici yakındır. Seçicilikteki büyük ilerleme, PdZn veya PdIn metalik bileşiği oluşumuna atfedildi(IMC) yapıları katalizör yüzeyinde bulunur. IMC&#39;lerdeki iki farklı atom çeşidine sıralı dizilim, komşu Pd aktif bölgelerinin bir topluluğu (grup) tarafından katalize edilen yan reaksiyonları kapatan katalitik Olmayan Zn veya In atomları ile Pd aktif yerlerini geometrik olarak izole etti. Platin, propan dehidrojenasyon için soy metaller arasında en yüksek intrinsic seçiciliğe sahiptir, ancak ticari kullanım için halen tatmin edici değildir 1 . Tipik olarak, Pt 5 , 6 , 7 , 8 , 9 , 10 , 11 , 12 , 13 için yükseltici olarak Sn, Zn, In veya Ga eklenir. Geometrik aktif yer izolasyonunun yüksek seçiciliğe katkıda bulunduğu fikrine dayanarak, bir alaşım oluşturan herhangi bir katalitik olmayan elemanCu gibi Pt&#39;li yapı, potansiyel olarak katalizör performansını da arttırmalıdır 14 . Bazı önceki çalışmalar, Cu ilavesinin gerçekten Pt katalizörlerinin 15 , 16 , 17 , 18 PDH seçiciliğini geliştirdiğini ileri sürmüştür. Bununla birlikte, Cu&#39;nun promosyon etkisini anlamak için çok önemli olan, Pt ve Cu&#39;nin bimetalik nanoparçacıklar veya düzenli yapılar oluşturup oluşturmadığını belirleyen doğrudan bir kanıt rapor edilmemiştir. Pt-Cu ikili faz diyagramında, Pt ve Cu&#39;nun her biri spesifik kristal sahaları işgal eden geniş bir bileşim aralığı 16 , 18 : metaller arası bileşik üzerinde iki farklı yapı tipi mümkündür ve Cu, burada Cu&#39;nun rasgele ikame edildiği katı çözeltidir. Pt kafes. IMC&#39;ler düşük sıcaklıkta oluşur ve dökme malzemeler için yaklaşık 600 - 800 ° C&#39;de katı çözeltiye dönüşürler yani 550 ° C) nanoparçacıklar için daha düşük olabilir. Bu nedenle, reaksiyon koşulları altında Pt-Cu&#39;nun atom sırasını araştırmak esastır. Küçük parçacık boyutlarına sahip desteklenen nanoparçacıklar için, laboratuvar aletlerini kullanarak anlamlı yapı bilgisini elde etmek çok zordur 19 . Ünite hücrelerinin kısıtlı tekrarı, çok düşük yoğunluklu çok geniş kırınım tepelerine yol açar. Havada oksitlenen 1 - 3 nm boyutlarındaki nanopartiküllerin yüzey atomlarının yüksek fraksiyonu nedeniyle, difraksiyon , yerinde , genellikle sinkrotron teknikleriyle elde edilebilen yüksek akımlı X-ışını kullanılarak toplanmalıdır. Daha önce bildirilen Pt-Cu PDH katalizörlerinin boyutu 15 , 16 , 17 , 1&#39;de 5 nm&#39;den büyüktü8. Ancak, asil metal nanoparçacık katalizörleri için, (genellikle yaklaşık veya daha küçük boyutta 2 nm) 19, yüksek dispersiyonlarla katalizörler sentezlenerek birim maliyet başına katalitik aktivitesini en üst düzeye çıkarmak için güçlü bir istek hep vardır. Bu boyuttaki bimetalik nanoparçacıkların hazırlanması standart emprenye yöntemleriyle mümkün olsa da, işlemler üzerinde rasyonel kontrol gereklidir. Emdirme çözeltisinin pH&#39;ı ve destek türü metal öncüleri, yüksek yüzey alanlı destekler üzerine metal türlerinin demirlenmesini optimize etmek için kontrol edilmelidir. Sonraki kalsinasyon ve indirgeme ısıl işlemleri metal nanoparçacıklarının büyümesini bastırmak için dikkatlice kontrol edilmelidir. Bu makale, desteklenen 2 nm Pt-Cu bimetalik nanopartikül katalizörlerinin sentezi için protokolü ve bunların propan hidrojen giderme performansının test edilmesini kapsar. Katalizörlerin yapısı Tarama T ile araştırılmaktadır.Cu sokulması üzerine geliştirilmiş katalizör performansını açıklamaya yardımcı yerinde sinkrotron X-ışını emme Spektroskopi ransmission Elektron Mikroskobu (STM), (XAS) ve in situ sinkrotron X-ışını difraksiyonu (XRD).

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="988">
	<tbody>
		<tr height="25">
			<td height="25" style="height:25px;width:399px;">1 inch quartz tube reactor&#160;</td>
			<td style="width:195px;">Quartz Scientific</td>
			<td style="width:228px;">Processed by glass blower</td>
			<td style="width:167px;"></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">drying oven&#160;</td>
			<td style="width:195px;">Fisher Scientific</td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">calcination Furnace</td>
			<td style="width:195px;">Thermo Sciencfic</td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">clam-shell temperature programmed furnace&#160;</td>
			<td style="width:195px;">Applied Test System</td>
			<td style="width:228px;">Custom made</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="22">
			<td height="22" style="height:22px;width:399px;">propane dehydorgenation performance evaluation system</td>
			<td style="width:195px;"></td>
			<td style="width:228px;">Homemade</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">gas chromatography</td>
			<td style="width:195px;">Hewlett-Packard</td>
			<td style="width:228px;">Model 7890</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">TEM grid</td>
			<td style="width:195px;">TedPella</td>
			<td style="width:228px;">01824G</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">pellet press</td>
			<td style="width:195px;">International Crystal Lab</td>
			<td style="width:228px;">0012-8211</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="23">
			<td height="23" style="height:23px;width:399px;">die set</td>
			<td style="width:195px;">International Crystal Lab</td>
			<td style="width:228px;">0012-189</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">Linkam Sample Stage</td>
			<td style="width:195px;">Linkam Scientific</td>
			<td style="width:228px;">Model TS1500</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">copper nitrate trihydrgate</td>
			<td style="width:195px;">Sigma Aldrich</td>
			<td align="right" style="width:228px;">61197</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="22">
			<td height="22" style="height:22px;width:399px;">tetraammineplatinum nitrate&#160;</td>
			<td style="width:195px;">Sigma Aldrich</td>
			<td align="right" style="width:228px;">278726</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">ammonia&#160;</td>
			<td style="width:195px;">Sigma Aldrich</td>
			<td align="right" style="width:228px;">294993</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">silica</td>
			<td style="width:195px;">Sigma Aldrich</td>
			<td align="right" style="width:228px;">236802</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">isopropyl alcohol</td>
			<td style="width:195px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="24">
			<td height="24" style="height:24px;width:399px;">balance</td>
			<td style="width:195px;">Denver Instrument Company</td>
			<td style="width:228px;">A-160</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">spatulas</td>
			<td style="width:195px;">VWR</td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="22">
			<td height="22" style="height:22px;width:399px;">ceramic and glass evaporating dishes, beakers</td>
			<td style="width:195px;">VWR</td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;">heating plate</td>
			<td style="width:195px;"></td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">kimwipe papers</td>
			<td style="width:195px;"></td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">mortar and pestle</td>
			<td style="width:195px;"></td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">quartz wool&#160;</td>
			<td style="width:195px;"></td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:399px;">Swagelok tube fittings&#160;</td>
			<td style="width:195px;"></td>
			<td style="width:228px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

synthesis and testing of supported pt-cu solid solution nanoparticle catalysts for propane dehydrogenation

Bimetalik Pt-Cu katalizörlerinin sentezi için uygun bir yöntem ve propan dehidrojenizasyonu ve karakterizasyonu için performans testleri burada gösterilmiştir. Katalizör, 2 nm civarında küçük ve düzgün parçacık boyutuna sahip, ikame edici bir katı çözelti yapısı oluşturur. Bu, katalizör hazırlama esnasında emprenye etme, kalsinasyon ve indirgeme aşamaları üzerinde dikkatli bir kontrol ile gerçekleştirilir ve ileri in situ senkrotron teknikleri ile tanımlanır. Katalizör propan dehidrojenasyon performansı Cu: Pt atomik oranı arttıkça sürekli olarak gelişir.

Yaklaşık% 20&#39;lik bir başlangıç ​​propan dönüşümünde ölçülen Pt ve Pt-Cu katalizörleri için zamana karşı propilen seçiciliği, Şekil lA&#39;da sunulmuştur. Pt katalizörü,% 61 başlangıç ​​selektivitesine sahiptir ve bu, katalizör 1 saat süreyle deaktive olurken, akış süresince yaklaşık% 82&#39;ye yükselir. Pt-0.7Cu katalizörü,% 72 daha iyi bir başlangıç ​​propilen seçiciliği gösterir. Pt-2.3Cu ve Pt-7.3C...

Watch this Scientific Journal Video about Synthesis and Testing of Supported Pt-Cu Solid Solution Nanoparticle Catalysts for Propane Dehydrogenation at JoVE.com

Synthesis and Testing of Supported Pt-Cu Solid Solution Nanoparticle Catalysts for Propane Dehydrogenation

Propan dehidrojenasyon için 2 nm destekli bimetalik nanopartikül Pt-Cu katalizörlerinin sentezi için uygun bir yöntem burada bildirilmiştir. In situ sirkrotron X-ışını teknikleri laboratuar aletleri kullanılarak elde edilemeyen katalizör yapısının belirlenmesine olanak tanır.

Propan Dehidrojenasyon için Desteklenen Pt-Cu Katı Solüsyon Nanopartikül Katalizörlerinin Sentezi ve Testi

A convenient method for the synthesis of bimetallic Pt-Cu catalysts and performance tests for propane dehydrogenation and characterization are ...

synthesis-testing-supported-pt-cu-solid-solution-nanoparticle

Research

JoVE Journal

Chemistry

11.8K Görüntüleme.  Purdue University.  Propan dehidrojenasyon için 2 nm destekli bimetalik nanopartikül Pt-Cu katalizörlerinin sentezi için uygun bir yöntem burada bildirilmiştir. In situ sirkrotron X-ışını teknikleri laboratuar aletleri kullanılarak elde edilemeyen katalizör yapısının belirlenmesine olanak tanır. 

Video: Synthesis and Testing of Supported Pt-Cu Solid Solution Nanoparticle Catalysts for Propane Dehydrogenation

Combining Solid-state and Solution-based Techniques: Synthesis and Reactivity of Chalcogenidoplumbates(II or IV)

The phases of &#34;PbCh2&#34; (Ch = Se, Te) are obtained from solid-state syntheses (i.e., by the fusion of the elements under inert conditions in silica glass ampules). Reduction of such phases by elemental alkaline metals in amines affords crystalline chalcogenidoplumbate(II) salts comprised of [PbTe3]2- or [Pb2Ch3]2- anions, depending upon which sequestering agent for the cations is present: crown ethers, like 18-crown-6, or cryptands, like [2.2.2]crypt. Reactions of solutions of such anions with transition-metal compounds yield (poly-)chalcogenide anions or transition-metal chalcogenide clusters, including one with a &#181;-PbSe ligand (i.e., the heaviest-known CO homolog).
In contrast, the solid-state synthesis of a phase of the nominal composition &#34;K2PbSe2&#34; by successive reactions of the elements and by the subsequent solvothermal treatment in amines yields the first non-oxide/halide inorganic lead(IV) compound: a salt of the ortho-selenidoplumbate(IV) anion [PbSe4]4-. This was unexpected due to the redox potentials of Pb(IV) and Se(-II). Such methods can further be applied to other elemental combinations, leading to the formation of solutions with binary [HgTe2]2- or [BiSe3]3- anions, or to large-scale syntheses of K2Hg2Se3 or K3BiSe3 via the solid-state route.
All compounds are characterized by single-crystal X-ray diffraction and elemental analysis; solutions of plumbate salts can be investigated by 205Pb and 77Se or 127Te NMR techniques. Quantum chemical calculations using density functional theory methods enable energy comparisons. They further allow for insights into the electronic configuration and thus, the bonding situation. Molecular Rh-containing Chevrel-type compounds were found to exhibit delocalized mixed valence, whereas similar telluridopalladate anions are electron-precise; the cluster with the &#181;-PbSe ligand is energetically favored over a hypothetical CO analog, in line with the unsuccessful attempt at its synthesis. The stability of formal Pb(IV) within the [PbSe4]4- anion is mainly due to a suitable stabilization within the crystal lattice.

Combining Solid-state and Solution-based Techniques: Synthesis and Reactivity of ChalcogenidoplumbatesII or IV

The synthesis of chalcogenidoplumbates(II,IV) via the in situ reduction of nominal "PbCh2" (Ch = Chalcogen) and via a solid-state reaction and subsequent solvothermal reactions is presented. Additionally, reactivities of plumbate(II) solutions are portrayed, which yield the heaviest-known CO homolog known to date: the &#181;-PbSe ligand.

Katı-devlet ve Çözüm tabanlı Teknikleri birleştiren: Sentez ve Chalcogenidoplumbates ve Reaktifite (II veya IV)

The phases of &#34;PbCh2&#34; (Ch = Se, Te) are obtained from solid-state syntheses (i.e., by the fusion of the elements under inert conditions in silica ...

Kimya

Measurement of Particle Size Distribution in Turbid Solutions by Dynamic Light Scattering Microscopy

A protocol for measuring polydispersity of concentrated polymer solutions using dynamic light scattering is described. Dynamic light scattering is a technique used to measure the size distribution of polymer solutions or colloidal particles. Although this technique is widely used for the assessment of polymer solutions, it is difficult to measure the particle size in concentrated solutions due to the multiple scattering effect or strong light absorption. Therefore, the concentrated solutions should be diluted before measurement. Implementation of the confocal optical component in a dynamic light scattering microscope1 helps to overcome this barrier. Using such a microscopic system, both transparent and turbid systems can be analyzed under the same experimental setup without a dilution. As a representative example, a size distribution measurement of a temperature-responsive polymer solution was performed. The sizes of the polymer chains in an aqueous solution were several tens of nanometers at a temperature below the lower critical solution temperature (LCST). In contrast, the sizes increased to more than 1.0 &#181;m when above the LCST. This result is consistent with the observation that the solution turned turbid above the LCST.

A protocol for the direct measurement of particle size distribution in concentrated solutions using dynamic light scattering microscopy is presented.

Dinamik ışık saçılımı Mikroskopi Bulanık Çözümleri Tane Büyüklüğü Dağılımının Ölçümü

A protocol for measuring polydispersity of concentrated polymer solutions using dynamic light scattering is described. Dynamic light scattering is a ...

Protocol for the Solid-phase Synthesis of Oligomers of RNA Containing a 2'-O-thiophenylmethyl Modification and Characterization via Circular Dichroism

Solid-phase synthesis has been used to obtain canonical and modified polymers of nucleic acids, specifically of DNA or RNA, which has made it a popular methodology for applications in various fields and for different research purposes. The procedure described herein focuses on the synthesis, purification, and characterization of dodecamers of RNA 5&#39;-[CUA CGG AAU CAU]-3&#39; containing zero, one, or two modifications located at the C2&#39;-O-position. The probes are based on 2-thiophenylmethyl groups, incorporated into RNA nucleotides via standard organic synthesis and introduced into the corresponding oligonucleotides via their respective phosphoramidites. This report makes use of phosphoramidite chemistry via the four canonical nucleobases (Uridine (U), Cytosine (C), Guanosine (G), Adenosine (A)), as well as 2-thiophenylmethyl functionalized nucleotides modified at the 2&#39;-O-position; however, the methodology is amenable for a large variety of modifications that have been developed over the years. The oligonucleotides were synthesized on a controlled-pore glass (CPG) support followed by cleavage from the resin and deprotection under standard conditions, i.e., a mixture of ammonia and methylamine (AMA) followed by hydrogen fluoride/triethylamine/N-methylpyrrolidinone. The corresponding oligonucleotides were purified via polyacrylamide electrophoresis (20% denaturing) followed by elution, desalting, and isolation via reversed-phase chromatography (Sep-pak, C18-column). Quantification and structural parameters were assessed via ultraviolet-visible (UV-vis) and circular dichroism (CD) photometric analysis, respectively. This report aims to serve as a resource and guide for beginner and expert researchers interested in embarking in this field. It is expected to serve as a work-in-progress as new technologies and methodologies are developed. The description of the methodologies and techniques within this document correspond to a DNA/RNA synthesizer (refurbished and purchased in 2013) that uses phosphoramidite chemistry.

Protocol for the Solid-phase Synthesis of Oligomers of RNA Containing a 2'-O-thiophenylmethyl Modification and Characterization via Circular Dichroism

This article provides a detailed procedure on the solid-phase synthesis, purification, and characterization of dodecamers of RNA modified at the C2&#39;-O-position. UV-vis and circular dichroism photometric analyses are used to quantify and characterize structural aspects, i.e., single-strands or double-strands.

Bir 2&#39;-amino asit içeren RNA Oligomerlerinin Katı Faz Sentezi Protokolü<em&gt; Ç</em&gt; Tiyofenilmetil Değiştirme ve Sirküler Dikroizm ile Karakterizasyonlar

Solid-phase synthesis has been used to obtain canonical and modified polymers of nucleic acids, specifically of DNA or RNA, which has made it a popular ...

Liquid-cell Transmission Electron Microscopy for Tracking Self-assembly of Nanoparticles

Drying a nanoparticle dispersion is a versatile way to create self-assembled structures of nanoparticles, but the mechanism of this process is not fully understood. We have traced the trajectories of individual nanoparticles using liquid-cell transmission electron microscopy (TEM) to investigate the mechanism of the assembly process. Herein, we present the protocols used for liquid-cell TEM studies of the self-assembly mechanism. First, we introduce the detailed synthetic protocols used to produce uniformly sized platinum and lead selenide nanoparticles. Next, we present the microfabrication processes used to produce liquid cells with silicon nitride or silicon windows and then describe the loading and imaging procedures of the liquid-cell TEM technique. Several notes are included to provide helpful tips for the entire process, including how to manage the fragile cell windows. The individual motions of nanoparticles tracked by liquid-cell TEM revealed that changes in the solvent boundaries caused by evaporation affected the self-assembly process of nanoparticles. The solvent boundaries drove nanoparticles to primarily form amorphous aggregates, followed by flattening of the aggregates to produce a 2-dimensional (2D) self-assembled structure. These behaviors are also observed for different nanoparticle types and different liquid-cell compositions.

Here we introduce experimental protocols for the real-time observation of a self-assembly process using liquid-cell transmission electron microscopy.

Hücre içi sıvı iletim elektron mikroskobu nano tanecikleri, kendinden montajlı takibi için

Drying a nanoparticle dispersion is a versatile way to create self-assembled structures of nanoparticles, but the mechanism of this process is not fully ...

Chemical Precipitation Method for the Synthesis of Nb2O5 Modified Bulk Nickel Catalysts with High Specific Surface Area

We demonstrate a method for the synthesis of NixNb1-xO catalysts with sponge-like and fold-like nanostructures. By varying the Nb:Ni ratio, a series of NixNb1-xO nanoparticles with different atomic compositions (x = 0.03, 0.08, 0.15, and 0.20) have been prepared by chemical precipitation. These NixNb1-xO catalysts are characterized by X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, and scanning electron microscopy. The study revealed the sponge-like and fold-like appearance of Ni0.97Nb0.03O and Ni0.92Nb0.08O on the NiO surface, and the larger surface area of these NixNb1-xO catalysts, compared with the bulk NiO. Maximum surface area of 173 m2/g can be obtained for Ni0.92Nb0.08O catalysts. In addition, the catalytic hydroconversion of lignin-derived compounds using the synthesized Ni0.92Nb0.08O catalysts have been investigated.

Chemical Precipitation Method for the Synthesis of Nb2O5 Modified Bulk Nickel Catalysts with High Specific Surface Area

A protocol for the synthesis of sponge-like and fold-like Ni1-xNbxO nanoparticles by chemical precipitation is presented.

Nb2O5 sentezi için kimyasal yağış yöntemi toplu nikel katalizör yüksek belirli yüzey alanı ile modifiye

We demonstrate a method for the synthesis of NixNb1-xO catalysts with sponge-like and fold-like nanostructures. By varying the Nb:Ni ratio, a series of ...

Rapid Nanoprobe Signal Enhancement by In Situ Gold Nanoparticle Synthesis

The use of nanoprobes such as gold, silver, silica or iron-oxide nanoparticles as detection reagents in bioanalytical assays can enable high sensitivity and convenient colorimetric readout. However, high densities of nanoparticles are typically needed for detection. The available synthesis-based enhancement protocols are either limited to gold and silver nanoparticles or rely on precise enzymatic control and optimization. Here, we present a protocol to enhance the colorimetric readout of gold, silver, silica, and iron oxide nanoprobes. It was observed that the colorimetric signal can be improved by up to a 10000-fold factor. The basis for such signal enhancement strategies is the chemical reduction of Au3+ to Au0. There are several chemical reactions that enable the reduction of Au3+ to Au0. In the protocol, Good&#39;s buffers and H2O2 are used and it is possible to favor the deposition of Au0 onto the surface of existing nanoprobes, in detriment of the formation of new gold nanoparticles. The protocol consists of the incubation of the microarray with a solution consisting of chloroauric acid and H2O2 in 2-(N-morpholino)ethanesulfonic acid pH 6 buffer following the nanoprobe-based detection assay. The enhancement solution can be applied to paper and glass-based sensors. Moreover, it can be used in commercially available immunoassays as demonstrated by the application of the method to a commercial allergen microarray. The signal development requires less than 5 min of incubation with the enhancement solution and the readout can be assessed by naked eye or low-end image acquisition devices such as a table-top scanner or a digital camera.

Rapid Nanoprobe Signal Enhancement by In Situ Gold Nanoparticle Synthesis

In this work, a protocol for signal enhancement of nanoprobe-based biosensing is presented. The protocol is based on the reduction of chloroauric acid onto the surface of existing nanoprobes that consist of gold, silver, silica or iron-oxide nanoparticles.

Hızlı Nanoprobe sinyal geliştirme içinde in Situ altın nanoparçacık sentezi tarafından

The use of nanoprobes such as gold, silver, silica or iron-oxide nanoparticles as detection reagents in bioanalytical assays can enable high sensitivity ...

A Rapid Synthesis Method for Au, Pd, and Pt Aerogels Via Direct Solution-Based Reduction

Here, a method to synthesize gold, palladium, and platinum aerogels via a rapid, direct solution-based reduction is presented. The combination of various precursor noble metal ions with reducing agents in a 1:1 (v/v) ratio results in the formation of metal gels within seconds to minutes compared to much longer synthesis times for other techniques such as sol-gel. Conducting the reduction step in a microcentrifuge tube or small volume conical tube facilitates a proposed nucleation, growth, densification, fusion, equilibration model for gel formation, with final gel geometry smaller than the initial reaction volume. This method takes advantage of the vigorous hydrogen gas evolution as a by-product of the reduction step, and as a consequence of reagent concentrations. The solvent accessible specific surface area is determined with both electrochemical impedance spectroscopy and cyclic voltammetry. After rinsing and freeze drying, the resulting aerogel structure is examined with scanning electron microscopy, X-ray diffractometry, and nitrogen gas adsorption. The synthesis method and characterization techniques result in a close correspondence of aerogel ligament sizes. This synthesis method for noble metal aerogels demonstrates that high specific surface area monoliths may be achieved with a rapid and direct reduction approach.

A rapid, direct solution-based reduction synthesis method to obtain Au, Pd, and Pt aerogels is presented.

Otomatik Güncelleştirmeler, Pd ve Pt Aerogels üzerinden doğrudan çözüm tabanlı azaltma için hızlı sentez yöntemi

Here, a method to synthesize gold, palladium, and platinum aerogels via a rapid, direct solution-based reduction is presented. The combination of various ...

Solid-phase Synthesis of [4.4] Spirocyclic Oximes

A convenient synthetic route for spirocyclic heterocycles is well sought after due to the molecule&#39;s potential use in biological systems. By means of solid-phase synthesis, regenerating Michael (REM) linker strategies, and 1,3-dipolar cycloaddition, a library of structurally similar heterocycles, both with and without a spirocyclic center, can be constructed. The main advantages of the solid-support synthesis are as follows: first, each reaction step can be driven to completion using a large excess of reagents resulting in high yields; next, the use of commercially available starting materials and reagents keep the costs low; finally, the reaction steps are easy to purify via simple filtration. The REM linker strategy is attractive because of its recyclability and traceless nature. Once a reaction scheme is completed, the linker can be reused multiple times. In a typical solid-phase synthesis, the product contains either a part of or the whole linker, which can prove undesirable. The REM linker is &#34;traceless&#34; and the point of attachment between the product and the polymer is indistinguishable. The high diastereoselectivity of the intramolecular 1,3-dipolar cycloaddition is well documented. Limited by the insolubility of the solid support, the reaction progression can only be monitored by a change in the functional groups (if any) via infrared (IR) spectroscopy. Thus, the structural identification of intermediates cannot be characterized by conventional nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy. Other limitations to this method stem from the compatibilities of the polymer/linker to the desired chemical reaction scheme. Herein we report a protocol that allows for the convenient production of spirocyclic heterocycles that, with simple modifications, can be automated with high-throughput techniques.

Here we present a protocol to demonstrate an efficient method for the synthesis of spirocyclic heterocycles. The five-step process utilizes solid-phase synthesis and regenerating Michael linker strategies. Generally difficult to synthesize, we present a customizable method for the synthesis of spirocyclic molecules otherwise inaccessible to other modern approaches.

Katı faz [4.4] Spirocyclic Oximes sentezi

A convenient synthetic route for spirocyclic heterocycles is well sought after due to the molecule&#39;s potential use in biological systems. By means of ...

Imine Metathesis by Silica-Supported Catalysts Using the Methodology of Surface Organometallic Chemistry

With this protocol, a well-defined singlesite silica-supported heterogeneous catalyst [(&#8801;Si-O-)Hf(=NMe)(&#951;1-NMe2)] is designed and prepared according to the methodology developed by surface organometallic chemistry (SOMC). In this framework, catalytic cycles can be determined by isolating crucial intermediates. All air-sensitive materials are handled under inert atmosphere (using gloveboxes or a Schlenk line) or high vacuum lines (HVLs, &#60;10-5 mbar). The preparation of SiO2-700 (silica dehydroxylated at 700 &#176;C) and subsequent applications (the grafting of complexes and catalytic runs) requires the use of HVLs and double-Schlenk techniques. Several well-known characterization methods are used, such as Fourier-transform infrared spectroscopy (FTIR), elemental microanalysis, solid-state nuclear magnetic resonance spectroscopy (SSNMR), and state-of-the-art dynamic nuclear polarization surface enhanced NMR spectroscopy (DNP-SENS). FTIR and elemental microanalysis permit scientists to establish the grafting and its stoichiometry. 1H and 13C SSNMR allows the structural determination of the hydrocarbon ligands coordination sphere. DNP SENS is an emerging powerful technique in solid characterization for the detection of poorly sensitive nuclei (15N, in our case). SiO2-700 is treated with about one equivalent of the metal precursor compared to the amount of surface silanol (0.30 mmol&#183;g-1) in pentane at room temperature. Then, volatiles are removed, and the powder samples are dried under dynamic high vacuum to afford the desired materials [(&#8801;Si-O-)Hf(&#951;2&#960;-MeNCH2)(&#951;1-NMe2)(&#951;1-HNMe2)]. After a thermal treatment under high vacuum, the grafted complex is converted into metal imido silica complex [(&#8801;Si-O-)Hf(=NMe)(&#951;1-NMe2)]. [(&#8801;Si-O-)Hf(=NMe)(&#951;1-NMe2)] effectively promotes the metathesis of imines, using the combination of two imine substrates, N-(4-phenylbenzylidene)benzylamine, or N-(4-fluorobenzylidene)-4-fluoroaniline, with N-benzylidenetert-butylamine as substrates. A significantly lower conversion is observed with the blank runs; thus, the presence of the imido group in [(&#8801;Si-O-)Hf(=NMe)(&#951;1-NMe2)] is correlated to the catalytic performance.

A new group IV metal catalyst for imine metathesis is prepared by grafting amine metal complex onto dehydroxylated silica. Surface metal fragments are characterized using FT-IR, elemental microanalysis, and solid-state NMR spectroscopy. Further dynamic nuclear polarization surface enhanced NMR spectroscopy experiments complement the determination of the coordination sphere.

Yüzey Organometalik Kimya metodolojisini kullanan Silika Destekli Katalizörler tarafından Imine Metatez

With this protocol, a well-defined singlesite silica-supported heterogeneous catalyst [(&#8801;Si-O-)Hf(=NMe)(&#951;1-NMe2)] is designed and prepared ...

Tuning the Acidity of Pt/ CNTs Catalysts for Hydrodeoxygenation of Diphenyl Ether

We herein present a method for the synthesis of HNbWO6, HNbMoO6, HTaWO6 solid acid nanosheet modified Pt/CNTs. By varying the weight of various solid acid nanosheets, a series of Pt/xHMNO6/CNTs with different solid acid compositions (x = 5, 20 wt%; M = Nb, Ta; N = Mo, W) have been prepared by carbon nanotube pretreatment, protonic exchange, solid acid exfoliation, aggregation and finally Pt particles impregnation. The Pt/xHMNO6/CNTs are characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, transmission electron microscopy and NH3-temperature programmed desorption. The study revealed that HNbWO6 nanosheets were attached on CNTs, with some edges of the nanosheets being bent in shape. The acid strength of the supported Pt catalysts increases in the following order: Pt/CNTs &#60; Pt/5HNbWO6/CNTs &#60; Pt/20HNbMoO6/CNTs &#60; Pt/20HNbWO6/CNTs &#60; Pt/20HTaWO6/CNTs. In addition, the catalytic hydroconversion of lignin-derived model compound: diphenyl ether using the synthesized Pt/20HNbWO6 catalyst has been investigated.

A protocol for the synthesis of HNbWO6, HNbMoO6, HTaWO6 solid acid nanosheet modified Pt/CNTs is presented.

Difenil Eterhidrodeoksijenasyonu için Pt/ CNTs Katalizörlerinin Asitliğini Değiştirme

We herein present a method for the synthesis of HNbWO6, HNbMoO6, HTaWO6 solid acid nanosheet modified Pt/CNTs. By varying the weight of various solid acid ...

Propan Dehidrojenasyon için Desteklenen Pt-Cu Katı Solüsyon Nanopartikül Katalizörlerinin Sentezi ve Testi

Özet

Daha Fazla Video Keşfet

Bu videodaki bölümler