Name: atomically defined templates for epitaxial growth of complex oxide thin films
Uploaded: 2014-12-04T15:00:00.000+00:00
Duration: 8 min 49 s
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Este trabalho é apoiado financeiramente pela Organização Holandesa para Pesquisa Científica (NWO) através de uma subvenção VIDI e pela divisão de Ciências Químicas da Organização Holandesa para Pesquisa Científica (NWO-CW), no âmbito dos programas de cima e ECHO.

1. atomicamente superfícies lisas, Singly terminados <ol><li> Lavagem SrTiO 3 e DyScO 3 substratos <ol><li> Mergulhar os substratos em um copo cheio com acetona (99,5% de pureza) e colocá-lo num banho de ultra-sons (UB) durante 10 min. Repita este passo com etanol (pureza 99,8%), sem secar o substrato no meio. Usar uma pistola de azoto para secar as amostras, soprando as gotas de etanol a partir da superfície. Desta forma, as partículas que estão presentes em etanol não vai ficar na superfície após a secagem. </li><li> Verifique a superfície com um microscópio óptico. Remova todas as partículas que sobraram, esfregando suavemente sobre o substrato de um lenço de papel, que é embebido em etanol. Sempre use uma arma de nitrogênio para secar a amostra. Repita o passo 1.1.1 e 1.1.2 até que a superfície está livre de partículas. </li></ol></li><li> DyScO 3 tratamento - recozimento <ol><li> Coloque os substratos limpos em um barco de quartzo e emparelhar-los em um forno de tubo limpo em 1000 &amp; #176; C em fluxo de oxigénio (150 ml / h) durante 4 h. </li><li> Verifique a superfície com um microscópio óptico. Se a sujeira é visível, use o procedimento descrito no passo 1.1.2 para limpar a superfície. </li></ol></li><li> DyScO tratamento 3 - rugosidade da superfície por BHF <ol><li> Mergulhe os substratos limpos em um copo de 100 ml contendo 40 ml água deionizada (DI) de água e coloque-o em uma UB para 30 min. Use um suporte de Teflon para transportar os substratos. </li><li> Encha três copos resistentes HF 100 ml com 40 ml de água DI. Encher um copo de 100 ml com 40 ml de etanol. Encher um copo de IC resistente com 40 ml 12,5% de fluoreto de hidrogénio tamponado (BHF, NH 4 F: HF = 87,5: 12,5, pH = 5,5). NOTA: BHF é um ácido muito perigoso. As devidas precauções devem ser tomadas. </li><li> Transferir o porta-Teflon transportar os substratos do copo com água Dl para a proveta contendo BHF. Coloque o copo na UB durante 30 segundos. </li><li> Transferir o porta-Teflon para uma proveta containi resistente HFng DI água e mergulhe por 20 s, movendo-se suavemente o titular cima e para baixo. Repita esta nos outros dois copos cheios de água. Deixar o titular com os exemplos do etanol copo contendo. </li><li> Elimine todos BHF contendo líquido. </li><li> Secar os substratos utilizando uma arma de nitrogênio. Verifique a superfície com um microscópio óptico. Se a sujeira é visível, repita o passo 1.1.2. </li></ol></li><li> DyScO tratamento 3 - gravação selectiva com NaOH <ol><li> Encha um copo de 100 ml com 40 ml de NaOH 12 M (aq). Mergulhar as amostras utilizando um suporte de teflon e colocar o recipiente em um UB durante 30 min. </li><li> Transferem-se as amostras para um copo de 100 ml contendo 40 ml de NaOH 1 M (aq). Coloque no UB para 30 min. </li><li> Encha três copos com água DI e um copo com etanol. Lavar as amostras por imersão subsequente dos três copos com água e, finalmente, no recipiente com etanol. Secam-se as amostras utilizando uma pistola de azoto. </li><li> Verifique a superfície com um microsco ópticape limpo e, se necessário, utilizando o procedimento descrito no passo 1.1.2. As três amostras são DyScO isoladamente agora terminada. </li></ol></li><li> SrTiO 3 tratamento <ol><li> Etch os substratos limpos utilizando BHF como descrito no passo 1.3. Note-se que, enquanto este passo é utilizado para DyScO 3 apenas como um passo superfície rugosidade, a gravação selectiva de SrO ocorre neste passo. </li><li> Emparelhar as amostras a 950 ° C num fluxo de oxigénio (150 ml / h) durante 90 min. As amostras são SrTiO 3 isoladamente agora terminada. Verifique a superfície com um microscópio óptico e limpar, se necessário, utilizando o procedimento descrito no passo 1.1.2. </li></ol></li></ol> 2. Modelos atomicamente definido com arbitrárias Substratos <ol><li> Preparação de Ca 2 Nb 3 O 10 - nanofolhas <ol><li> Adicione uma dispersão de HCa Nb 2 O 3 de 10 em pó em água desionizada com uma concentração de 0,40 g / 100 ml e adicionar umaquantidade equimolar de hidróxido de tetra-butil-amónio (TBAOH). Por favor, referir-se a Ebina et ai. 23 para a síntese de estado sólido de KCa Nb 2 O 3 de 10 em pó e a sua protonação HCa Nb 2 O 3 10. NOTA: TBAOH é corrosivo; usar luvas em todos os momentos e manusear com cuidado. </li><li> Agite suavemente a garrafa com a mão e colocá-lo na horizontal num agitador de balanço em 30 Hz para 14 dias. Re-dispersar a precipitação cinco a seis vezes durante estes 14 dias, rolando lentamente o frasco. </li><li> Dilui-se a dispersão de 0,40 g / L e agite-o novamente. Deixar repousar durante pelo menos 24 horas antes da sua utilização, a fim de permitir que grandes agregados de repouso para a parte inferior da dispersão. NOTA: O tamanho do lote pode afetar o processo. Aqui, lotes iniciais de 100 ml e diluídas lotes de 500 ml foram feitas, tanto em frascos de polipropileno. </li></ol></li><li> Deposição de Ca 2 Nb 3 O 10 nanofolhas NOTA: As várias versões de equipamentos e software de produtividade várias definições operacionais. Por favor, consulte o manual de configuração para todas as opções. <ol><li> Limpe a placa de Wilhelmy lavando com água DI e limpeza com plasma de oxigênio a altas energias para, pelo menos, 3 min para cada lado. Guarde o prato Wilhelmy em água DI imediatamente depois. NOTA: Se múltiplos deposições são feitas sucessivamente, a placa de Wilhelmy não necessita de ser tratado com plasma de oxigénio de cada vez. </li><li> Limpe a calha Langmuir-Blodgett e as duas barreiras por lavagem com água DI, escovação com etanol, de novo enxágüe com água DI e secagem com gás nitrogênio. Certifique-se de que a configuração for colocado sobre uma mesa de anti-vibração para proteger contra vibrações, e em uma caixa que pode ser fechado durante a deposição para proteger contra a corrente de ar e pó. </li><li> Tome 50 ml a partir da parte superior de uma dispersão nanosheet fresco com uma seringa e, lentamente, colocá-lo no cocho. Certifique-se que as bordas do cocho eas barreiras são livres de gotículas. NOTA: A quantidade necessária para uma deposição depende do tamanho da calha. A superfície da água deve ser ligeiramente maior do que as arestas da calha, para certificar-se que as barreiras podem comprimir a superfície adequadamente. </li><li> Deixe o resto de dispersão para 15 min. </li><li> Escolha um substrato arbitrária compatível com soluções aquosas e limpá-lo corretamente. Fixe o substrato para o titular da instalação LB e dar-lhe um golpe final com gás nitrogênio. NOTA: Tenha em mente que os filmes atomicamente planos têm que ser cultivadas em substratos atomicamente planas. Exemplo dados neste relatório foram obtidos com substratos de silício, que foram limpos com etanol, um jacto de CO2 supercrítico durante 30 seg e de oxigénio no plasma de alta energia durante 5 minutos. </li><li> Coloque o suporte do substrato para a configuração. Pegue a placa de Wilhelmy, mergulhá-lo no cocho e cuidadosamente anexá-lo para a primavera. Remover gotículas a partir do fio da placa com uma folha de papel. &lt;/ Li&gt; <li> Diminuir o substrato até tocar a superfície da dispersão nanosheet, definir a altura em que o software zero e diminuir ainda mais o substrato até a profundidade desejada. Certifique-se de que o titular do substrato não toca a dispersão nanosheet. </li><li> Ajuste a pressão de superfície no software para zero e deixar o resto de dispersão para 15 min. Após 15 min, a pressão de superfície atinge tipicamente 1 a 2 mN / m. Grandes desvios podem indicar má qualidade da seguinte depoimento. </li><li> Definir a pressão superficial no software a zero e novamente iniciar a primeira fase de deposição, movendo as barreiras com uma taxa de 3,0 mm / min, para comprimir a superfície lentamente. Certifique-se de que o valor da pressão alvo na software está bem acima do valor máximo previsto no passo 2.2.10 (isto é, 20 mN / m). </li><li> Acompanhar o desenvolvimento de pressão de superfície e área de superfície. Aguarde até que o aumento da pressão diminui significativamente ea pressão de abordagenss seu máximo. Certifique-se que as barreiras nunca chegar ao prato Wilhelmy. A pressão máxima atinge tipicamente 15,0-18,0 mN / m, mas isto não é nem um absoluto, nem um valor constante. </li><li> Entre o valor atingido a pressão alvo, definir a altura concha para o valor real e iniciar a segunda fase de deposição, retirando o substrato a partir da dispersão com uma taxa de 1,0 mm / min. Monitorar a pressão da superfície. </li><li> Remova a placa de Wilhelmy quando a deposição terminar, lave-o com água DI e armazená-lo em água DI novamente. </li><li> Remover o substrato depois que secou completamente. </li><li> Para a deposição de camadas múltiplas, decompor os resíduos orgânicos da camada anterior. Isto pode ser feito, por exemplo, por aquecimento a 600 ° C num forno de microondas durante 30 min ou por irradiação ultravioleta durante 30 minutos. Repita o protocolo do passo 2.2.2, mas não limpar o substrato que não seja com um golpe de gás nitrogênio. </li></ol></li></ol>

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The authors declare that they have no competing financial interests.

O aspecto mais importante de todos os tratamentos de substrato de óxido de perovsquita é a limpeza do trabalho. Contaminações da superfície de gravação de evitar áreas do substrato, enquanto as reacções indesejáveis ​​durante o recozimento pode facilmente danificar a superfície. A ordem das diferentes etapas também é importante. No tratamento de DyScO 3, o passo de recozimento deve ser realizada antes da etapa de decapagem, uma vez que pós-recozimento leva à difusão Dy indesejado da massa para a superfície do substrato. Após o condicionamento na solução 12 M de NaOH, de uma solução 1 M deve ser sempre utilizado, a fim de evitar a precipitação de complexos de hidróxido de disprósio sobre a superfície do substrato. Imersão em água é necessária para o tratamento SrTiO 3, a fim de o hydroxylize SrO. Desta forma, os tempos de decapagem curtos podem ser utilizados, que impede a danificação da superfície de gravação devido à descontrolada. A imersão em água é um passo opcional no caso de o DyScO <sub&gt; 3 tratamento. Este passo é simplesmente copiado do SrTiO3 procedimento de tratamento padronizado e não deverá ter qualquer significado no tratamento. Os passos de recozimento são necessários para melhorar a cristalinidade da superfície. Os tempos de recozimento indicados para DyScO 3 e SrTiO 3 tratamentos são vezes que, em média, levam a etapa bordas bem definidas. No entanto, às vezes o tempo de recozimento deve ser aumentada para substratos com um ângulo miscut baixo, ou seja, com terraços mais amplos. Um aumento do comprimento de difusão é então necessário para os átomos da superfície para encontrar os locais ideais. No caso de SrTiO3, um tempo de recozimento demasiado longo pode causar difusão indesejada de átomos de Sr da massa para a superfície. Esta segunda terminação pode ser observada na morfologia da superfície por aparecimento de bordas retas passo e furos quadrados, como descrito na secção de resultados representativos. Nesse caso, o tratamento de superfície cum ser repetido, mas o passo final de recozimento deve ser realizada a 920 ° C durante 30 min 26. Os métodos descritos neste protocolo são os métodos mais bem sucedidos para (001) e SrTiO3 scandates de terras raras, mas apenas se aplicam a estes substratos. No entanto, outros métodos para os substratos devem ser ajustadas para a química da superfície exacta. Isto também é necessário quando substratos com outras orientações são utilizados, ou quando um local de terminação em vez de sítio B é desejada. Uma visão geral dos tratamentos existentes podem ser encontrados em Sánchez et ai. 6 e Schlom et ai. 2 Quanto camadas de sementes de nanofolhas, peças delicadas do processo são a obtenção de dispersões nanosheet alta qualidade e para evitar a contaminação durante o depoimento. A laminação de um composto de origem em camadas em nanofolhas unilamelares pela adição de iões orgânicos volumosos ocorre prontamente, mas tendem a agregar nanofolhase dispersão em tais agregados irá dificultar a deposição de monocamadas homogéneos. Portanto, é muito importante deixar uma dispersão diluída de fresco em repouso durante pelo menos 24 h antes da utilização e de não usar a parte inferior da dispersão. Isto deixa tempo para grandes agregados em repouso e a parte superior da dispersão irá tornar-se relativamente pura. Uma vez que a agregação em curso vai degradar continuamente a dispersão, utilizar dentro de uma semana após a diluição é recomendada. Por favor note que o gradiente de concentração que ocorre em todo o volume nanosheet dispersão faz com que algumas variações nos valores de pressão de superfície durante a deposição LB, dependendo da concentração nanosheet local no volume retirado a partir da dispersão estoque. Além disso, a deposição de LB baseia-se moléculas activas de superfície e, portanto, é muito sensível à contaminação e movimento. A limpeza cuidadosa da configuração e placa Wilhelmy (de preferência com ferramentas de limpeza dedicado apenas a esta configuração) e proteção against fluxo de ar e vibrações são muito importantes. O conceito de criar uma camada de sementes de nanofolhas em substratos arbitrárias por deposição LB é uma ferramenta valiosa no campo de crescimento de filmes finos. A superfície atomicamente perfeito de nanofolhas produz filmes de alta qualidade epitaxiais de, em princípio, qualquer material de filme com a harmonização de parâmetros de rede. Nanofolhas pode ser depositada sobre virtualmente todo o material de substrato e, assim, pode substituir outros materiais de substratos único cristalinas relativamente caros e de tamanho limitado. O método permite LB nanosheet deposição em monocamadas com um elevado controlo que geralmente não pode ser conseguido por outras técnicas convencionais como a deposição electroforética ou floculação. 11 No entanto, o gargalo está no grau de perfeição da camada de sementes. Qualidades elevadas da película em grandes áreas são necessários para a aplicação fiável em dispositivos funcionais e até à data, isto não foi conseguido. Para depositar nanofolhas comuma cobertura perfeita e de preferência também para controlar a sua orientação no plano são os principais desafios no campo. No entanto, o estado actual da técnica já tem provado ser uma valiosa ferramenta na investigação.

Muita pesquisa é realizada em películas finas epitaxiais e Heteroestruturas de óxidos complexos, devido à ampla variedade de propriedades funcionais que podem ser obtidos por meio do ajuste da composição e estrutura dos materiais. Devido ao desenvolvimento de várias técnicas de crescimento, hoje em dia, é possível fazer uma grande variedade de películas com composições e propriedades cristalinas que não podem ser alcançados em grandes quantidades. 1 Juntamente com o facto de que as propriedades destes materiais são altamente anisotrópica, isto faz com que em filmes epitaxiais fenômenos e funcionalidades são observados que não são obtidos em grandes quantidades. Além disso, a estirpe epitaxial e a criação de hetero pode ser usado para obter propriedades novas ou melhoradas. 2 Para crescer películas epitaxiais hetero e com as propriedades desejadas, são necessários substratos com superfícies bem definidas. As diferenças locais em química de superfície ou morfologia causar inhomogeneous nucleation e crescimento, o que dá origem a defeitos indesejáveis ​​e limites de grão na película. Além disso, a interface entre o filme e o substrato desempenha um papel importante na determinação das propriedades por causa da espessura reduzida do filme. Isto significa que os substratos são necessários que são lisas e homogénea ao nível atómico. Este critério é difícil de alcançar quando são utilizados substratos que naturalmente não tem superfícies bem definidas, por exemplo, outros óxidos complexos. A partir desta perspectiva, os óxidos de perovskita são um dos materiais de substrato mais estudados. Óxidos de perovsquita pode ser representada pela fórmula geral ABO 3, em que A e B representam iões metálicos. Quase todos os metais podem ser incorporados no local A ou B, o que torna possível fabricar uma ampla gama de substratos diferentes. A versatilidade do material do substrato permite ajustar as propriedades da película crescido em cima dele por meio do ajuste da tensão aplicada uma epitaxiald a estrutura na interface. No entanto, o crescimento nestes substratos não é fácil, devido à natureza ambígua da superfície de perovskite, que é especialmente visível no substrato (001) orientadas. Em (001) em direcção a, perovskitas pode ser vista como camadas de AO e BO 2 alternada. Quando um (001) orientada substrato é feito por clivagem de um cristal maior, ambos os óxidos estão presentes na superfície. Este fenómeno é ilustrado na Figura 1. Uma vez que o cristal nunca é perfeitamente clivada ao longo do plano (001), forma-se uma superfície que consistem em terraços com diferenças de altura célula unitária. No entanto, as diferenças de altura de metade de uma unidade de célula existem, bem como, o que indica a presença de ambos os tipos de terminações de superfície. É importante ter únicos substratos perovskite terminados, a fim de crescer uma película contínua com propriedades homogéneas, como foi mostrado em especial para o crescimento de filmes de óxido de perovskite. A terminação pode causar uma grande diferença no crescimento kinetics, levando ao crescimento de filmes não-contínuas. 3 - 5 Além disso, a ordem de empilhamento deve ser semelhante em toda a interface filme-substrato completo, uma vez que as interfaces AO-B&#39;O pode ter propriedades totalmente diferentes do que as interfaces BO-A&#39;O. 6 O primeiro método bem sucedido para se obter uma única superfície de óxido de perovsquita terminada foi desenvolvido para SrTiO3 (001) substratos orientados. Kawasaki et al. 7 introduziu um método de ataque químico molhado, o qual foi posteriormente melhorado por Koster et ai. 8 O método consiste em aumentar a sensibilidade do SrO direcção gravura por hidroxilação de ácido deste óxido em água, seguido por um curto etch em fluoreto de hidrogénio tamponado (BHF). Recozimento subsequente para aumentar a cristalinidade dá uma superfície lisa atomicamente eram apenas TiO 2 está presente. Mais tarde, um método para obter individuais terminados scandates terras raras foi desenvolvido pelaa elevada solubilidade de óxidos de terras raras em relação ao scandates em solução básica. Este método foi descrito especialmente para o ortorrômbica (110) orientada DyScO 3, e mostrou-se que é possível obter uma superfície completamente scandate terminadas. 9,10 Os métodos para obter estes único SrTiO 3 terminada e DyScO 3 substratos encontram-se descritos no presente protocolo. Embora o valor de substratos individuais de perovskite cristalino é claro, alternativamente, substratos arbitrárias sem estruturas de cristal adequados podem ser utilizados para desenvolvimento da película epitaxial, como bem. Os substratos que são inadequadas para o crescimento epitaxial de filme por si só pode ser feita em modelos adequados, cobrindo-os com uma camada de nanofolhas. Nanofolhas são cristais únicos essencialmente bidimensional, com uma espessura de alguns nanómetros e um tamanho lateral, em escala micrométrica 11, e, assim, possuem a capacidade de dirigir o crescimento epitaxial de them filmes. Por deposição de uma camada de nanofolhas sobre um substrato arbitrária, uma camada de sementes é criado para o crescimento orientado de qualquer material de película com correspondentes parâmetros de rede. Esta abordagem tem sido reportado sucesso para o crescimento orientado por exemplo ZnO, TiO 2, SrTiO3, LaNiO 3, Pb (Zr, Ti) O3 e SrRuO 3 12 -. 15 Ao utilizar nanofolhas, os preços relativamente elevados e limitações de tamanho de substratos individuais regulares cristalinos pode ser evitada e nanofolhas pode ser depositada sobre virtualmente qualquer material de substrato. Nanofolhas são geralmente obtidos por delaminação de um composto de origem em camadas nas suas camadas discretas, com a sua espessura específica, determinada pela estrutura cristalina do composto de origem. 11 A laminação pode ser conseguida em meio aquoso por permuta dos iões de metal intercalar no composto parental com volumoso iões orgânicos, que faz com que a estruturaa inchar e, finalmente, para descamar nanofolhas unilamelares. Isto resulta numa dispersão coloidal de nanofolhas carregadas que são rodeadas por iões orgânicos contra-carregada. Uma representação esquemática do processo de laminação é mostrado na Figura 2, no presente protocolo, Ca 2 Nb 3 O 10 -. Nanofolhas foram utilizados como um sistema de modelo e estes podem ser obtidos a partir do composto original HCa perovskita Nb 2 O 3 10. Ca 2 Nb 3 O 10 - nanofolhas têm parâmetros no plano de treliça quase iguais aos dos SrTiO 3 e exibir uma única superfície atomicamente suave, encerrado. Por conseguinte, as películas de elevada qualidade podem ser cultivadas em nanofolhas individuais. Uma vez que uma dispersão aquosa de nanofolhas é obtida, que pode ser depositada sobre um substrato por deposição arbitrária de Langmuir-Blodgett (LB). Este método permite a deposição nanosheet em monocamadas com um elevado controlo que generally não pode ser conseguido por outras técnicas convencionais como a deposição electroforética ou floculação. 11 Os iões orgânicos circundantes os nanofolhas são moléculas com actividade de superfície e tendem a difundir até à superfície da dispersão, a criação de uma monocamada de nanofolhas flutuantes. Esta monocamada pode ser comprimido em empacotamento denso e depositado sobre um substrato arbitrária. Uma representação esquemática do processo de deposição é mostrado na Figura 3; uma cobertura de superfície de mais de 95% é geralmente realizável 15-18 e esta ocorre, principalmente, sem empilhamento de nanofolhas ou margens sobrepostas. Multicamadas pode ser obtida por deposição repetido. No presente protocolo de Ca 2 Nb 3 O 10 - nanofolhas foram utilizadas como um sistema modelo, mas o princípio da utilização de uma camada nanofolhas como sementes para o crescimento epitaxial de filme é mais amplamente aplicáveis. Embora nanofolhas de óxido de receber maisatenção como camadas de sementes na literatura, o conceito pode ser alargado a nanofolhas não óxidos, como BN, GaAs, TiS 2, ZnS e MgB2 também. Além disso, desde nanofolhas herdar a composição do seu composto original, várias funcionalidades podem ser inseridos por design adequado da estrutura do pai. Além de seu uso como camada de sementes para o crescimento filme orientado, uma grande variedade de nanofolhas tem provado ser uma caixa de ferramentas valiosas para estudar as propriedades dos materiais fundamentais e engenharia de novas estruturas funcionais 11,19 - 22. Este protocolo demonstra os procedimentos experimentais para obter os diferentes tipos de modelos de óxido de películas finas epitaxiais crescimento. Os procedimentos completos para obter SrTiO bem definida único denunciado 3 e DyScO 3 substratos são descritos, bem como o procedimento para fabricar Ca 2 Nb 3 S 10 - camadas nanosheet sobre arbitrary de substratos.

<table><tbody><tr><td>tetra-n-butyl ammonium hydroxide (40 wt% aq)</td><td>Alfa Aesar</td><td>L02809</td><td>corrosive</td></tr><tr><td>Langmuir Blodgett setup (include trough, barriers, Wilhelmy plate, frame etc.)</td><td>KSV NIMA</td><td>see catalogue behind link for multiple options</td><td>http://www.ksvnima.com/file/brochures-2/ksvnimallbaccessoryandmodules&lt;br/&gt; 23-8-2013.pdf</td></tr><tr><td>Buffered hydrogen fluoride (NH&lt;sub&gt;4&lt;/sub&gt;F:HF = 87.5:12.5)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>40207</td><td>Hazard statements: H301-H310-H314-H330, precautionary statements: P260-P280-P284-P301 + P310-P302 + P350-P305 + P351 + P338</td></tr><tr><td>NaOH (reagent grade)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>S5881&amp;nbsp;</td><td>Hazard statements: H290-H314, precautionary statements:&amp;nbsp; P280-P305 + P351 + P338-P310 , product purchased as pellets, the 12 and 1 M solutions should be made from these pellets.</td></tr><tr><td>Tube furnace (Barnstead 21100)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>Z229725</td><td></td></tr><tr><td>STO and DSO substrates</td><td>CrysTec GmbH, Germany</td><td></td><td>www.crystec.de, size used 5 x 5 x 0.5 mm&lt;sup&gt;3&lt;/sup&gt;</td></tr></tbody></table>

atomically defined templates for epitaxial growth of complex oxide thin films

Superfícies de substrato atomicamente definidos são pré-requisito para o crescimento epitaxial de óxido complexo filmes finos. Neste protocolo, duas abordagens para obtenção de tais superfícies são descritos. A primeira abordagem é a preparação de SrTiO 3 (001) e DyScO 3 (110) substratos perovskita terminados individuais. Ataque químico húmido foi utilizado para remover selectivamente um dos dois possíveis terminações de superfície, enquanto que um passo de recozimento foi usada para aumentar a lisura da superfície. As superfícies resultantes terminados individuais para permitir o crescimento heteroepitaxiais de óxido de perovsquita películas finas com alta qualidade cristalina e interface bem definida entre o substrato ea película. Na segunda abordagem, as camadas de sementes para o crescimento filme epitaxial em substratos arbitrárias foram criados por Langmuir-Blodgett (LB) deposição de nanofolhas. Foram utilizados nanofolhas, elaborado pela delaminação de seu composto de origem em camadas - como sistema modelo Ca 2 Nb 3 O 10HCa 2 Nb 3 O 10. Uma das principais vantagens de criar camadas de sementes com nanofolhas é que os substratos único cristalinas relativamente caros e de tamanho limitado pode ser substituído por praticamente qualquer material de substrato.

Passo 1) condicionamento seletivo de SrTiO 3 e DyScO 3 substratos Microscopia de força atômica (AFM) é uma maneira simples de obter uma indicação sobre o sucesso do tratamento. A imagem de AFM de um substrato SrTiO3 que apenas tinha sido flashed até 650 ° C (Figura 4A) mostra uma superfície áspera, o que demonstra a necessidade de um passo de recozimento a alta temperatura. Os dados de AFM de um substrato recozido (Figuras 4A-C) mostram claramente duas terminações de superfície, uma vez claro contraste na imagem de atrito é observada, assim como as diferenças de altura meia célula unitária de uma secção transversal da imagem de altura. A Figura 5 mostra a AFM imagens de TiO2 terminado SrTiO 3 substratos, os quais foram tratados de acordo com o método descrito no presente protocolo. Em grande escala, bordas retas terraço pode ser observado (Figura 5A). Em menor escala,terraços muito lisas são observados, e única unidade de diferenças de altura da pilha entre os terraços são medidos, como esperado para superfícies terminadas individuais. Em suportes com terraços maiores, ou seja, com ângulos miscut menores, buracos célula unitária profundas são visíveis perto das bordas terraço (Figura 5B). Estes buracos desaparecem quando vezes mais tempo de recozimento são usados, levando a morfologia semelhante aos substratos individuais terminou com ângulos miscut mais elevadas (Figura 5C). A morfologia desses furos, assim como a morfologia das cantoneiras de terraço, são uma indicação importante da terminação única. 24 Em substratos individuais terminados, os orifícios são em forma circular, enquanto que as bordas do terraço são arredondados. Em contraste, bordas terraço com arestas vivas e buracos quadrados são visíveis em substratos terminados duplos (veja Figura 4B). Outra indicação de rescisão só aparece na reflexão de alta energia difração de elétronsimagens ion (RHEED), como mostrado na Figura 6. Em imagens RHEED de como substratos recebidos, listras aparecem devido à má cristalinidade da superfície. Após o recozimento de oxigénio ou o tratamento completo do substrato, a superfície é mais ordenado, como pode ser visto pelo aparecimento de linhas de Kikuchi e manchas de difracção nítidas. No entanto, no caso de substratos terminados individuais, os pontos de difracção são ainda menores em comparação com os substratos que apenas são recozidos. Mais importante, além dos (1x1) pontos, sem pontos adicionais são visíveis, que estão sempre presentes em padrões de substratos terminados duplas No caso de DyScO 3, é mais difícil para ver se ou não um tratamento bem-sucedido. Nenhuma diferença pode ser visto entre os padrões de RHEED de substratos de Terminação Dupla recozidos e tratados quimicamente SCO 2 encerrado substratos 0,10 na Figura 7, imagens de AFM de diferentes substratos DyScO recozido 3s são mostrados. Terminações diferentes pode ser facilmente visto na Figura 7A-D. Figura 7E e F mostram a morfologia esperado para substratos terminados individuais, ou seja, apenas 4 passos A são visíveis. No entanto, a rescisão mista ainda pode ocorrer em muito pequena escala. Devido à limitada resolução do AFM, as áreas de diferentes terminações não são claramente visíveis. Maior rugosidade da superfície em ambas as imagens de altura e de fase, em comparação com superfícies terminadas individuais são uma indicação da presença de ambas as terminações. Técnicas de microscopia de varredura por sonda e de difração de superfície não são suficientes para determinar completamente o sucesso de um tratamento. Regiões menores da segunda denúncia não pode ser observado com os dois tipos de técnicas, devido à resolução limitada. No entanto, estas regiões menores podem ter uma influência dramática sobre a qualidade da película, como mostrado na Figura 8. O nucleação de SrRuO <sub&gt; 3 é muito sensível em relação a rescisão superfície 3-5 Embora as imagens de AFM das DyScO 3 e SrTiO 3 substratos na respectivamente Figura 8C e F parecia mostrar superfícies terminadas individuais., crescimento de SrRuO 3 mostra que as regiões da outra terminação foram ainda presente. No final, o sucesso de um tratamento pode apenas ser completamente determinada considerando a qualidade do filme crescido. Passo 2) A deposição de Ca 2 Nb 3 O 10 - nanofolhas em substratos arbitrárias Durante a deposição nanosheet, a mudança na pressão de superfície pode ser monitorizada e isto dá uma indicação sobre o modo como os rendimentos de deposição. Parcelas típicas da superfície de pressão durante a compressão inicial da superfície e a deposição efectiva de nanofolhas são mostrados na Figura 9. A pressão geralmente aumenta para um increasingly embalagem densa de nanofolhas flutuante e aumenta mais rapidamente que a densidade de embalagem se aproxima de 100%. A deposição efectiva deveria começar pouco antes da superfície de pressão atinge o seu máximo e esta pressão será mantida durante a deposição. No caso de a pressão passa o seu máximo e (ligeiramente) entra em colapso, isto pode indicar que a força de compressão elevada, devido às margens de alguns nanofolhas a sobrepor-se uns aos outros e criar pilhas (parciais). Enquanto a pressão não se aproxima de um máximo, as nanofolhas ainda não estão organizados em uma embalagem densa. Durante o depoimento real, as barreiras mover lentamente para trás e para tornar possível a reorganização local do monocamada nanosheet e isso faz com que um perfil de pressão serra-like. Uma imagem típica de uma monocamada de nanofolhas AFM é mostrado na Figura 10. As superfícies nanosheet são lisas e a diferença de altura com aberturas adjacentes se aproxima da espessura cristalográfica 1,44 nmde Ca 2 Nb 3 O 10 - camadas no seu composto de origem 11. Uma monocamada de nanofolhas é totalmente (001) orientada no sentido de fora do plano, mas tem uma orientação aleatória no plano devido à ordenação aleatória no plano de nanofolhas. Para ilustrar as suas orientações cristalinas e qualidade, a Figura 11 mostra uma imagem de difracção de electrões de retrodifusão (EBSD) de epitaxial SrRuO 3 cultivadas em Ca Nb 2 O 3 10 - nanofolhas com uma camada intermédia de SrTiO3. O filme tem uma (001) orientação fora do plano em todos os nanofolhas e tem uma única orientação no plano em nanofolhas individuais. A morfologia da superfície de filmes é ilustrado na imagem AFM na Figura 12 .Os alturas dos degraus nas partes contínuas corresponde nem com a espessura nanosheet ou com a altura da célula unidade de SrRuO 3 com, confirmando o crescimento de filmes de alta qualidade em nanoshe atomicamente perfeitoets. Para um relatório extenso sobre as propriedades de SrRuO epitaxial 3 filmes crescidos por esta abordagem, consulte Nijland et al 15. <img alt="Figura 1" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig1highres.jpg" /> Figura 1. (A) Representação esquemática de uma célula unitária de perovskite cúbico. O iões de metais A e B estão localizadas em, respectivamente, os cantos e o centro da célula unitária. Os átomos de oxigénio estão localizadas nas faces do cubo, formando um octaedro em torno do ião B. (B) Representação esquemática de um (001) orientada substrato perovskita. Devido a uma miscut, a superfície consiste em terraços. Ambas as terminações, AO e BO 2, estão presentes na superfície. (C) Representação esquemática de um substrato completamente BO 2 terminada. (D) imagem AFM da superfície de um substrato DyScO 3 depois do recozimento em 1000<html> 6; C, durante 4 h. A rugosidade nos terraços é causada pela presença de duas terminações da superfície, como mostrado no perfil da linha (E), onde não só os passos de célula unitária 4 Å, mas também 2 a diferenças de altura são visíveis. As Figuras AC são adaptadas de Kleibeuker et al. 9 <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig1large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 2" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig2highres.jpg" /> Figura 2. Representação esquemática da delaminação de um composto de origem em camadas em nanofolhas unilamelares. A permuta iónica com moléculas volumosas faz com que a estrutura de inchar e reduz as forças electrostáticas entre camadas, permitindo que as camadas sejam separadas umas das outras.obter = &quot;_ blank&quot;&gt; Clique aqui para ver uma versão maior desta figura. <img alt="Figura 3" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig3highres.jpg" /> Figura 3. Representação esquemática da deposição nanosheet pelo método LB. Os nanofolhas flutuam na direcção da superfície da dispersão e são comprimidos em uma embalagem densa pelas barreiras que se deslocam para o interior. O substrato é então lentamente retirado da dispersão. <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig3large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 4" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig4highres.jpg" /> Figura 4. (A) imagem de um substrato SrTiO 3, que tinha sido flashed até 650 ° C AFM. (B) altura AFM e (C) fricçãoimagem de um casal denunciado substrato SrTiO 3, mostrando bordas afiadas passo e terraços com metade de uma unidade diferença altura da célula em comparação com os terraços adjacentes, como visíveis no perfil de linha da imagem altura AFM mostrado em (D). As duas terminações diferentes causar um claro contraste na imagem atrito. Figura feita com a permissão de Koster et al. 8 <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig4large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 5" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig5highres.jpg" /> Figura 5. (AC) imagens de AFM de solteiro terminados SrTiO 3 substratos. (D) é um perfil de linha de (C), mostrando apenas unitários diferenças de altura celular. O círculo em (B) indica um dos hol célula unitária profunda<html> es que são visíveis perto das bordas terraço de substratos com ângulos baixos miscut. Figura feita com a permissão de Koster et al. 24 <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig5large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 6" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig6highres.jpg" /> Figura 6. imagens RHEED de (A) um como recebeu SrTiO 3 de substrato, (B) um substrato recozido e (C) um único denunciado substrato SrTiO 3. Figura feita com a permissão de Koster et al. 24 <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig6large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> fazer upload / 52209 / 52209fig7highres.jpg &quot;/&gt; Figura 7. Imagens de AFM de recozidos DyScO 3 substratos. (AD) mostram superfícies claramente double terminadas. No entanto, a morfologia pode variar de substrato para substrato. As superfícies de (E) e (F) olhar mais homogénea, e as diferenças de altura de célula única unidade pode ser medida. No entanto, a resolução do AFM pode ser demasiado baixo para medir pequenas áreas de uma segunda terminação 25. <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig7large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 8" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig8highres.jpg" /> Figura 8. imagens AFM de SrRuO 3 filmes cultivadas em SrTiO3 e DyScO três substratos. Os filmes em (A) e <stro<html> ng&gt; (D) são cultivados em SrTiO respectivamente 3 e DyScO 3 substratos que foram tratados de acordo com os métodos descritos neste protocolo. Os filmes são muito suave, e os perfis de linha correspondentes, mostrados em (B) e (E) mostram apenas as diferenças de altura de células unitárias. Os filmes em (C) e (F) foram cultivadas em substratos emparelhados terminados duplas. Trincheiras que são visíveis estão na gama da espessura da película. As inserções em (D) e (F) mostram o substrato antes do crescimento. Note que ambas as superfícies são muito suaves. Figura feita com a permissão de Kleibeuker et al. 9 <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig8large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <html> hres.jpg &quot;/&gt; Figura 9. parcelas típicas da pressão de superfície durante a compressão inicial área de superfície e a deposição real de Ca 2 Nb 3 O 10 -. Nanofolhas <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig9large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 10" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig10highres.jpg" /> Figura 10. AFM imagem típica e perfil de linha de uma monocamada de Ca 2 Nb 3 O 10 -. Nanofolhas depositados em um substrato de silício Os nanofolhas apresentar superfícies lisas. <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig10large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> &quot;Src =&quot; / files / ftp_upload / 52209 / 52209fig11highres.jpg &quot;/&gt; Figura 11. imagem EBSD de SrRuO epitaxial 3 cultivadas em Ca 2 Nb 3 O 10 -. Nanofolhas com uma camada intermediária de SrTiO 3 O filme tem uma orientação fora-de-plano (001) em todos os nanofolhas e tem um único in-plane orientação sobre nanofolhas individuais. <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig11large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a> <img alt="Figura 12" src="/files/ftp_upload/52209/52209fig12highres.jpg" /> Figura 12. AFM imagem e linha de perfil de SrRuO epitaxial 3 cultivadas em Ca Nb 2 O 3 10 -. Nanofolhas com uma camada intermédia de SrTiO3 Passo alturas nas partes contínuas coincidir com a espessura de nanosheet1,4 nm e o SrRuO 3 Unidade de altura da célula de 0,4 nm. <a href="https://jove.unicartagenaproxy.elogim.com/files/ftp_upload/52209/52209fig12large.jpg" target="_blank">Por favor, clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>

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Atomically Defined Templates for Epitaxial Growth of Complex Oxide Thin Films

Vários procedimentos estão descritos para preparar modelos atomicamente definidas para o crescimento epitaxial de óxido complexo de filmes finos. Os tratamentos químicos de único SrTiO cristalino 3 (001) e DyScO 3 (110) substratos foram realizados para obter individuais superfícies suaves atomicamente, terminadas. Ca 2 Nb 3 O 10 - nanofolhas foram usadas para criar templates atomicamente definidos em substratos arbitrárias.

Templates atomicamente definidos para crescimento epitaxial do Complexo Óxido Filmes Finos

Atomically defined substrate surfaces are prerequisite for the epitaxial growth of complex oxide thin films. In this protocol, two approaches to obtain ...

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Universidad de Cartagena UDEC

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Chemistry

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Towards Biomimicking Wood: Fabricated Free-standing Films of Nanocellulose, Lignin, and a Synthetic Polycation

Woody materials are comprised of plant cell walls that contain a layered secondary cell wall composed of structural polymers of polysaccharides and lignin. Layer-by-layer (LbL) assembly process which relies on the assembly of oppositely charged molecules from aqueous solutions was used to build a freestanding composite film of isolated wood polymers of lignin and oxidized nanofibril cellulose (NFC). To facilitate the assembly of these negatively charged polymers, a positively charged polyelectrolyte, poly(diallyldimethylammomium chloride) (PDDA), was used as a linking layer to create this simplified model cell wall. The layered adsorption process was studied quantitatively using quartz crystal microbalance with dissipation monitoring (QCM-D) and ellipsometry. The results showed that layer mass/thickness per adsorbed layer increased as a function of total number of layers. The surface coverage of the adsorbed layers was studied with atomic force microscopy (AFM). Complete coverage of the surface with lignin in all the deposition cycles was found for the system, however, surface coverage by NFC increased with the number of layers. The adsorption process was carried out for 250 cycles (500 bilayers) on a cellulose acetate (CA) substrate. Transparent free-standing LBL assembled nanocomposite films were obtained when the CA substrate was later dissolved in acetone. Scanning electron microscopy (SEM) of the fractured cross-sections showed a lamellar structure, and the thickness per adsorption cycle (PDDA-Lignin-PDDA-NC) was estimated to be 17 nm for two different lignin types used in the study. The data indicates a film with highly controlled architecture where nanocellulose and lignin are spatially deposited on the nanoscale (a polymer-polymer nanocomposites), similar to what is observed in the native cell wall.

The objective of this research was to form synthetic plant cell wall tissue using layer-by-layer assembly of nanocellulose fibrils and isolated lignin assembled from dilute aqueous suspensions.&#160; Surface measurement techniques of quartz crystal microbalance and atomic force microscopy were used to monitor the formation of the polymer-polymer nanocomposite material.

Rumo Biomimicking Madeira: Fabricados free-standing Filmes de nanocellulose, lignina, e uma policátion sintético

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Química

Fabrication of Spatially Confined Complex Oxides

Complex materials such as high Tc superconductors, multiferroics, and colossal magnetoresistors have electronic and magnetic properties that arise from the inherent strong electron correlations that reside within them. These materials can also possess electronic phase separation in which regions of vastly different resistive and magnetic behavior can coexist within a single crystal alloy material. By reducing the scale of these materials to length scales at and below the inherent size of the electronic domains, novel behaviors can be exposed. Because of this and the fact that spin-charge-lattice-orbital order parameters each involve correlation lengths, spatially reducing these materials for transport measurements is a critical step in understanding the fundamental physics that drives complex behaviors. These materials also offer great potential to become the next generation of electronic devices 1-3. Thus, the fabrication of low dimensional nano- or micro-structures is extremely important to achieve new functionality. This involves multiple controllable processes from high quality thin film growth to accurate electronic property characterization. Here, we present fabrication protocols of high quality microstructures for complex oxide manganite devices. Detailed descriptions and required equipment of thin film growth, photo-lithography, and wire-bonding are presented.

We describe the use of pulsed laser deposition (PLD), photolithography and wire-bonding techniques to create micrometer scale complex oxides devices. The PLD is utilized to grow epitaxial thin films. Photolithography and wire-bonding techniques are introduced to create practical devices for measurement purposes.

Fabricação de óxidos complexos espacialmente confinados

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Engenharia

Writing and Low-Temperature Characterization of Oxide Nanostructures

Oxide nanoelectronics is a rapidly growing field which seeks to develop novel materials with multifunctional behavior at nanoscale dimensions. Oxide interfaces exhibit a wide range of properties that can be controlled include conduction, piezoelectric behavior, ferromagnetism, superconductivity and nonlinear optical properties. Recently, methods for controlling these properties at extreme nanoscale dimensions have been discovered and developed. Here are described explicit step-by-step procedures for creating LaAlO3/SrTiO3 nanostructures using a reversible conductive atomic force microscopy technique. The processing steps for creating electrical contacts to the LaAlO3/SrTiO3 interface are first described. Conductive nanostructures are created by applying voltages to a conductive atomic force microscope tip and locally switching the LaAlO3/SrTiO3 interface to a conductive state. A versatile nanolithography toolkit has been developed expressly for the purpose of controlling the atomic force microscope (AFM) tip path and voltage. Then, these nanostructures are placed in a cryostat and transport measurements are performed. The procedures described here should be useful to others wishing to conduct research in oxide nanoelectronics.

Oxide nanostructures provide new opportunities for science and technology. The interfacial conductivity between LaAlO3 and SrTiO3 can be controlled with near-atomic precision using a conductive atomic force microscopy technique. The protocol for creating and measuring conductive nanostructures at LaAlO3/SrTiO3 interfaces is demonstrated.

Escrita e Caracterização baixa temperatura de óxido de Nanoestruturas

Oxide nanoelectronics is a rapidly growing field which seeks to develop novel materials with multifunctional behavior at nanoscale dimensions.  Oxide ...

Atomically Traceable Nanostructure Fabrication

Reducing the scale of etched nanostructures below the 10 nm range eventually will require an atomic scale understanding of the entire fabrication process being used in order to maintain exquisite control over both feature size and feature density. Here, we demonstrate a method for tracking atomically resolved and controlled structures from initial template definition through final nanostructure metrology, opening up a pathway for top-down atomic control over nanofabrication. Hydrogen depassivation lithography is the first step of the nanoscale fabrication process followed by selective atomic layer deposition of up to 2.8 nm of titania to make a nanoscale etch mask. Contrast with the background is shown, indicating different mechanisms for growth on the desired patterns and on the H passivated background. The patterns are then transferred into the bulk using reactive ion etching to form 20 nm tall nanostructures with linewidths down to ~6 nm. To illustrate the limitations of this process, arrays of holes and lines are fabricated. The various nanofabrication process steps are performed at disparate locations, so process integration is discussed. Related issues are discussed including using fiducial marks for finding nanostructures on a macroscopic sample and protecting the chemically reactive patterned Si(100)-H surface against degradation due to atmospheric exposure.

We report a protocol for combining the atomic metrology of the Scanning Tunneling Microscope for surface patterning with selective Atomic Layer Deposition and Reactive Ion Etching. Using a robust process involving numerous atmospheric exposures and transport, 3D nanostructures with atomic metrology are fabricated.

Atomicamente rastreável Fabrication Nanostructure

Reducing the scale of etched nanostructures below the 10 nm range eventually will require an atomic scale understanding of the entire fabrication process ...

Epitaxial Growth of Perovskite Strontium Titanate on Germanium via Atomic Layer Deposition

Atomic layer deposition (ALD) is a commercially utilized deposition method for electronic materials. ALD growth of thin films offers thickness control and conformality by taking advantage of self-limiting reactions between vapor-phase precursors and the growing film. Perovskite oxides present potential for next-generation electronic materials, but to-date have mostly been deposited by physical methods. This work outlines a method for depositing SrTiO3 (STO) on germanium using ALD. Germanium has higher carrier mobilities than silicon and therefore offers an alternative semiconductor material with faster device operation. This method takes advantage of the instability of germanium's native oxide by using thermal deoxidation to clean and reconstruct the Ge (001) surface to the 2&#215;1 structure. 2-nm thick, amorphous STO is then deposited by ALD. The STO film is annealed under ultra-high vacuum and crystallizes on the reconstructed Ge surface. Reflection high-energy electron diffraction (RHEED) is used during this annealing step to monitor the STO crystallization. The thin, crystalline layer of STO acts as a template for subsequent growth of STO that is crystalline as-grown, as confirmed by RHEED. In situ X-ray photoelectron spectroscopy is used to verify film stoichiometry before and after the annealing step, as well as after subsequent STO growth. This procedure provides framework for additional perovskite oxides to be deposited on semiconductors via chemical methods in addition to the integration of more sophisticated heterostructures already achievable by physical methods.

This work details the procedures for the growth and characterization of crystalline SrTiO3 directly on germanium substrates by atomic layer deposition. The procedure illustrates the ability of an all-chemical growth method to integrate oxides monolithically onto semiconductors for metal-oxide semiconductor devices.

Crescimento epitaxial de Perovskita titanato de estrôncio em Germânio via deposição de camadas Atomic

Atomic layer deposition (ALD) is a commercially utilized deposition method for electronic materials. ALD growth of thin films offers thickness control and ...

Growth and Electrostatic/chemical Properties of Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures

The quasi 2D electron system (q2DES) that forms at the interface between LaAlO3 (LAO) and SrTiO3 (STO) has attracted much attention from the oxide electronics community. One of its hallmark features is the existence of a critical LAO thickness of 4 unit-cells (uc) for interfacial conductivity to emerge. Although electrostatic mechanisms have been proposed in the past to describe the existence of this critical thickness, the importance of chemical defects has been recently accentuated. Here, we describe the growth of metal/LAO/STO heterostructures in an ultra-high vacuum (UHV) cluster system combining pulsed laser deposition (to grow the LAO), magnetron sputtering (to grow the metal) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). We study step by step the formation and evolution of the q2DES and the chemical interactions that occur between the metal and the LAO/STO. Additionally, magnetotransport experiments elucidate on the transport and electronic properties of the q2DES. This systematic work not only demonstrates a way to study the electrostatic and chemical interplay between the q2DES and its environment, but also unlocks the possibility to couple multifunctional capping layers with the rich physics observed in two-dimensional electron systems, allowing the fabrication of new types of devices.

Growth and Electrostatic/chemical Properties of Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures

We fabricate metal/LaAlO3/SrTiO3 heterostructures using a combination of pulsed laser deposition and in situ magnetron sputtering. Through magnetotransport and in situ X-ray photoelectron spectroscopy experiments, we investigate the interplay between electrostatic and chemical phenomena of the quasi two-dimensional electron gas formed in this system.

Crescimento e eletrostático química/Propriedades de Metal/LaAlO3/SrTiO3 estende

The quasi 2D electron system (q2DES) that forms at the interface between LaAlO3 (LAO) and SrTiO3 (STO) has attracted much attention from the oxide ...

Bulk and Thin Film Synthesis of Compositionally Variant Entropy-stabilized Oxides

Here, we present a procedure for the synthesis of bulk and thin film multicomponent (Mg0.25(1-x)CoxNi0.25(1-x)Cu0.25(1-x)Zn0.25(1-x))O (Co variant) and (Mg0.25(1-x)Co0.25(1-x)Ni0.25(1-x)CuxZn0.25(1-x))O (Cu variant) entropy-stabilized oxides. Phase pure and chemically homogeneous (Mg0.25(1-x)CoxNi0.25(1-x)Cu0.25(1-x)Zn0.25(1-x))O (x = 0.20, 0.27, 0.33) and (Mg0.25(1-x)Co0.25(1-x)Ni0.25(1-x)CuxZn0.25(1-x))O (x = 0.11, 0.27) ceramic pellets are synthesized and used in the deposition of ultra-high quality, phase pure, single crystalline thin films of the target stoichiometry. A detailed methodology for the deposition of smooth, chemically homogeneous, entropy-stabilized oxide thin films by pulsed laser deposition on (001)-oriented MgO substrates is described. The phase and crystallinity of bulk and thin film materials are confirmed using X-ray diffraction. Composition and chemical homogeneity are confirmed by X-ray photoelectron spectroscopy and energy dispersive X-ray spectroscopy. The surface topography of thin films is measured with scanning probe microscopy. The synthesis of high quality, single crystalline, entropy-stabilized oxide thin films enables the study of interface, size, strain, and disorder effects on the properties in this new class of highly disordered oxide materials.

The synthesis of high quality bulk and thin film (Mg0.25(1-x)CoxNi0.25(1-x)Cu0.25(1-x)Zn0.25(1-x))O and (Mg0.25(1-x)Co0.25(1-x)Ni0.25(1-x)CuxZn0.25(1-x))O entropy-stabilized oxides is presented.

Granel e síntese de película fina de óxidos de entropia-estabilizado em termos de composição variantes

Here, we present a procedure for the synthesis of bulk and thin film multicomponent (Mg0.25(1-x)CoxNi0.25(1-x)Cu0.25(1-x)Zn0.25(1-x))O (Co variant) and ...

Fabrication of Schottky Diodes on Zn-polar BeMgZnO/ZnO Heterostructure Grown by Plasma-assisted Molecular Beam Epitaxy

Heterostructure field effect transistors (HFETs) utilizing a two dimensional electron gas (2DEG) channel have a great potential for high speed device applications. Zinc oxide (ZnO), a semiconductor with a wide bandgap (3.4 eV) and high electron saturation velocity has gained a great deal of attention as an attractive material for high speed devices. Efficient gate modulation, however, requires high-quality Schottky contacts on the barrier layer. In this article, we present our Schottky diode fabrication procedure on Zn-polar BeMgZnO/ZnO heterostructure with high density 2DEG which is achieved through strain modulation and incorporation of a few percent Be into the MgZnO-based barrier during growth by molecular beam epitaxy (MBE). To achieve high crystalline quality, nearly lattice-matched high-resistivity GaN templates grown by metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) are used as the substrate for the subsequent MBE growth of the oxide layers. To obtain the requisite Zn-polarity, careful surface treatment of GaN templates and control over the VI/II ratio during the growth of low temperature ZnO nucleation layer are utilized. Ti/Au electrodes serve as Ohmic contacts, and Ag electrodes deposited on the O2 plasma pretreated BeMgZnO surface are used for Schottky contacts.

Attainment of high-quality Schottky contacts is imperative for achieving efficient gate modulation in heterostructure field effect transistors (HFETs). We present the fabrication methodology and characteristics of Schottky diodes on Zn-polar BeMgZnO/ZnO heterostructures with high-density two dimensional electron gas (2DEG), grown by plasma-assisted molecular beam epitaxy on GaN templates.

Fabricação de diodos de Schottky na Zn-polar BeMgZnO/ZnO Heterostructure cultivadas por Epitaxia de feixe Molecular assistido por Plasma

Heterostructure field effect transistors (HFETs) utilizing a two dimensional electron gas (2DEG) channel have a great potential for high speed device ...

Epitaxial Nanostructured &alpha;-Quartz Films on Silicon: From the Material to New Devices

In this work, we show a detailed engineering route of the first piezoelectric nanostructured epitaxial quartz-based microcantilever. We will explain all the steps in the process starting from the material to the device fabrication. The epitaxial growth of &#945;-quartz film on SOI (100) substrate starts with the preparation of a strontium doped silica sol-gel and continues with the deposition of this gel into the SOI substrate in a thin film form using the dip-coating technique under atmospheric conditions at room temperature. Before crystallization of the gel film, nanostructuration is performed onto the film surface by nanoimprint lithography (NIL). Epitaxial film growth is reached at 1000 &#176;C, inducing a perfect crystallization of the patterned gel film. Fabrication of quartz crystal cantilever devices is a four-step process based on microfabrication techniques. The process starts with shaping the quartz surface, and then metal deposition for electrodes follows it. After removing the silicone, the cantilever is released from SOI substrate eliminating SiO2 between silicon and quartz. The device performance is analyzed by non-contact laser vibrometer (LDV) and atomic force microscopy (AFM). Among the different cantilever&#8217;s dimensions included in the fabricated chip, the nanostructured cantilever analyzed in this work exhibited a dimension of 40 &#181;m large and 100 &#181;m long and was fabricated with a 600 nm thick patterned quartz layer (nanopillar diameter and separation distance of 400 nm and 1 &#181;m, respectively) epitaxially grown on a 2 &#181;m thick Si device layer. The&#160;measured&#160;resonance frequency was&#160;267 kHz and the estimated quality factor, Q, of the whole mechanical structure was Q ~ 398 under low vacuum conditions. We observed the voltage-dependent linear displacement of cantilever with both techniques (i.e., AFM contact measurement and LDV). Therefore, proving that these devices can be activated through the indirect piezoelectric effect.

Epitaxial Nanostructured &#945;-Quartz Films on Silicon: From the Material to New Devices

This work presents a detailed protocol for the microfabrication of nanostructured &#945;-quartz cantilever on a Silicon-On-Insulator(SOI) technology substrate starting from the epitaxial growth of quartz film with the dip coating method and then nanostructuration of the thin film via nanoimprint lithography.

Filmes nanoestruturados nanoestruturados de α-quartzo sobre silício: do material aos novos dispositivos

In this work, we show a detailed engineering route of the first piezoelectric nanostructured epitaxial quartz-based microcantilever. We will explain all ...

Tuning Oxide Properties by Oxygen Vacancy Control During Growth and Annealing

Electrical, optical, and magnetic properties of oxide materials can often be controlled by varying the oxygen content. Here we outline two approaches for varying the oxygen content and provide concrete examples for tuning the electrical properties of SrTiO3-based heterostructures. In the first approach, the oxygen content is controlled by varying the deposition parameters during a pulsed laser deposition. In the second approach, the oxygen content is tuned by subjecting the samples to annealing in oxygen at elevated temperatures after the film growth. The approaches can be used for a wide range of oxides and nonoxide materials where the properties are sensitive to a change in the oxidation state.
The approaches differ significantly from electrostatic gating, which is often used to change the electronic properties of confined electronic systems such as those observed in SrTiO3-based heterostructures. By controlling the oxygen vacancy concentration, we are able to control the carrier density over many orders of magnitude, even in nonconfined electronic systems. Moreover, properties can be controlled, which are not sensitive to the density of itinerant electrons.

Oxide materials show many exotic properties that can be controlled by tuning the oxygen content. Here, we demonstrate the tuning of oxygen content in oxides by varying the pulsed laser deposition parameters and by performing postannealing. As an example, electronic properties of SrTiO3-based heterostructures are tuned by growth modifications and annealing.

Ajuste das propriedades do óxido pelo controle de vacância de oxigênio durante o crescimento e recozimento

Electrical, optical, and magnetic properties of oxide materials can often be controlled by varying the oxygen content. Here we outline two approaches for ...