そこで初めて、U2O5の薄膜を作ることができました。この材料は、2つの非常に安定したウラン酸化物の間に座っているので、作ることは非常に困難です:Uo2、Uo3。そして、これが失敗した以前の試みが失敗した理由です。
この研究室では、厚さ約200個の薄膜として作ることに成功しました。これは非常に少ないが、その物理的な化学的性質、特に環境との表面の相互作用を研究するのに十分である。フィルムは、非常に少量の出発材料から、高度に制御された条件下で堆積する。
このようにして、表面組成を調整し、その結果を電子分光法用の高解像度X線により制御することができる。酸化物に加えて、窒化物、炭化物、および他の化合物を調製し、C2で研究することができます。実験は、カールスルーエ合同研究センターのラボステーションを使用して行われます。実験室の場所は大気への露出なしでC2のサンプル表面のフィルムおよび分析の準備を可能にする。
この回路図では、ラボステーションの感覚が提供されます。サンプルを積み込むため、それを格納するためのチャンバーがあり、C1とC3にラベル付けされ、サンプルはサンプルホルダー上にあり、リニア輸送チャンバー上で移動できる輸送ワゴンに置かれます。ワゴンとサンプルは、B1とB3と、分析室にラベル付けされた異なる調製室間で転送することができ、A1"ラベル付けA4"A4"各チャンバでの転写棒は、線形移送室との間でサンプルホルダーの搬送を可能にする。
システム全体が動的超高真空下に保たれます。システムの制御は、実験室で設定されたコンピュータを介して行われます。Uo2の堆積のために準備されたきれいな金箔の基材をローディングチャンバーに取り込む。
金の基材はタンタルワイヤーが付いているステンレス鋼のサンプルのホールダーに、スポット溶接される。ローディングチャンバーを単離してローディングを開始し、窒素バルブを開き、チャンバーが大気圧に達するまで待ちます。準備ができたら、チャンバードアを開け、サンプルキャリッジを積み込み位置に移動します。
次に、サンプルホルダーとサンプルをキャリッジに置きます。キャリッジを積み込みチャンバーに戻し、チャンバードアを閉めます。一次真空用バルブを開きます。
圧力が約1ミリバールの場合は、バルブを閉じます。次いで、超高真空ポンプにバルブを開きます。ローディングチャンバの転写ロッドを使用して、サンプルホルダーを操作し、中間チャンバ内のワゴンに移動します。
転写ロッドをローディングチャンバーに戻し、ローディングと中間チャンバの間のバルブを閉じます。中間および線形移動室間の弁を開く。ワゴンを転写チャンバーに置き、バルブを閉じる前に駆動マグネットに接続します。
線形移動制御プログラムに戻ります。現在の位置から移動するには、ワゴンの目的地としてコンディショニングチャンバーを選択します。次に、start キーを押してモーションを開始します。
ワゴンは、それがロードされる場所からコンディショニングチャンバーのベースに到着します。コンディショニングチャンバーからバルブを開き、転写ロッドを使用してサンプルホルダーを内部に移動します。チャンバーが隔離された状態で、10分間アルゴンスパッタリングを使用して洗浄する前に、サンプルホルダー表面をイオンガンに向けます。
完了したら、熱電対をサンプルホルダーに接触させ、サンプルを5分間アニールします。サンプルが冷却された後、サンプルホルダーを転写チャンバーに戻し、コンディショニングチャンバーバルブを閉じます。制御ソフトウェアを使用して、ワゴンを次のチャンバーに移動し、高解像度のX線光電子分光法を使用します。
サンプルをチャンバーに移し、測定の準備をします。チャンバー内のサンプルを使用して、測定のためにそれを配置するために取得ソフトウェアに回します。サンプルの準備ができたら、取得ソフトウェアを使用して、表面を確認するための概要スペクトルを取得します。
約285電子ボルトでの炭素-1Sピークの欠如は、表面がきれいであることを示しています。次に、後で使用するためにゴールド4 Fコアレベルスペクトルを取得します。フィルムの厚さを決定するために金のUo2のスペクトルと比較されます。
分析後、制御ロッドを用いてサンプルをリニア転写チャンバーに戻します。リニア転送制御ソフトウェアに戻り、サンプルホルダー付きのワゴンをDCスパッタリングチャンバーに移します。チャンバーの中央にあるスパッタラーソースの下にサンプルホルダーを持参してください。
スパッタソースシャッターを閉じた状態で、酸素バルブを開き、酸素の分圧を調整します。次に、アルゴンガスバルブを目標の分圧に達するまで開きます。スパッタリング プログラムに移動して、プロセスのパラメータを設定します。
その後、スパッタソースとスパッタのシャッターを300秒間開きます。スパッタリングを停止し、アルゴンと酸素ガスバルブを閉じます。サンプルホルダーをリニア転送チャンバに戻します。
線形移動制御ソフトウェアを使用して、サンプルをコンディショニングチャンバーに戻します。そこでサンプルを分離し、Eビームヒーターをオンにして、573ケルビンの温度に設定してサンプルをアニーリングします。分析用にサンプルを設定した後、概要スペクトルを測定します。
高解像度X線フォト電子分光法に使用されるチャンバーにサンプルを戻します。このスペクトルはUo2フィルムの品質を監視することができます。次に、ゴールド4Fコアレベルスペクトルを取得する。
ウラン-4 Fスペクトルの取得に進みます。また、これらのパラメータを指定した値に変更することで酸素1秒スペクトルを取得します。ソフトウェアでこれらのパラメータ値を使用して、価電子帯スペクトルを取得します。
直線軌道から、酸素と水素を活性化して酸化・還元に使用できる原子源チャンバにサンプルを移動します。それがそこにあると、位置にサンプルを分離し、573ケルビンで5分間加熱します。待った後、酸素バルブを開き、分圧を設定します。
原子源をオンにし、電流を30ミリアンプに設定します。20分間待って完全な酸化を達成してから、ソースの電源を切って酸素バルブを閉じます。直線翻訳チャンバを介して試料をX線光電子分光チャントロスペクションチャンバーに戻します。
サンプルがXPSチャンバーで単離されたら、ウラン-4 F酸素-1 Sと価数帯スペクトルを以前のように取得します。還元時間が短すぎると、スペクトルは不完全な酸化の特徴を有する。特に、ウラン-4Fおよび価数帯スペクトルのピーク構造に注意してください。
サンプルバックから始め、原子源チャンバで隔離します。水素弁を開き、分圧を設定します。原子ソースを起動し、それをオンにし、電流を30ミリアンプに設定します。
60 秒の短縮時間の後、アトミック ソースをオフにします。最後のステップでは、サンプルをX線光放出分光チャンバーに戻します。サンプルを分析し、ウラン-4 F、酸素-1 S、および価電子バンドスペクトルを取得することによって、還元を特徴付けます。
これらのプロットと同様に、スペクトルは、減少時間が長すぎるかどうかを明らかにし、U2O5はUo2に減少しました。ウラン4-FコアレベルのX線光放出スペクトル(ウラン-4、Uo2、ウラン5とU2O5、ウラン6、Uo3)です。ウラン金属のスペクトルは比較用です。
データは約20の単層のフィルムからである。ウラン5衛星のエネルギーは酸化状態を容易に識別することを可能にする。このプロットでは、スペクトルはウラン4 F 5半分本線のピークが一致するようにシフトしています。
ピークに対する衛星の相対位置は、各酸化状態によって異なる。この違いは、ウラン酸化状態の別の識別子を提供します。この分析は、衛星ピークの低強度、および主ピークからの結合エネルギー差が小さいため、高分解能分光法でのみ可能です。
U2O5薄膜の製造は可能ですが、正確な組成で還元プロセスを停止することは困難であり、高解像度分光法なしでは観察するのが難しい場合もあります。だから、これは新しい化合物であり、調査するプロパティがたくさんあります。放牧角X線回折を用いて構造特性を調べる。
そして、この化合物の磁気特性、電気輸送特性の一部に移り、弾性X線散乱のような放射光光源のような利用可能な技術を用いて電子構造調査を補完します。このかなり異常な酸化状態の物理的な化学的性質が調べられている。実験データは理論予測と比較することができる。
このように、我々の実験は理論モデルのベンチマークとなる。
